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本研究由郑州大学任子秋、王娜与中国科学院化学研究所宋延林等人完成,针对反式钙钛矿太阳能电池(PSCs)面临的稳定性瓶颈,深入探究了钙钛矿吸光层与富勒烯电子传输层的界面失稳机制,并提出了高效的界面改性调控策略。
反式钙钛矿太阳能电池的服役稳定性主要受制于钙钛矿/富勒烯界面的劣化问题。该研究首次揭示了一种尚未被报道的界面双向耦合降解机制:钙钛矿中的甲脒碘(FAI)经光氧化产生碘自由基,通过[2+2]环加成反应催化苯基-C61-丁酸甲酯(PCBM)发生二聚与光环聚合;与此同时,PCBM可反向促进FAI去质子化分解与卤素迁移,加速活性碘物种生成。二者相互耦合、彼此促进,形成自强化的级联降解循环,持续恶化器件界面结构与光电性能。
为打破该协同降解闭环,研究团队在界面引入氮氧自由基捕获剂4-氧-2,2,6,6-四甲基-1-哌啶氧自由基(O-TEMPO)。O-TEMPO可精准淬灭活性碘自由基与碳中心自由基,同时抑制钙钛矿分解和PCBM二聚,有效解除界面双向降解的耦合作用。该动态自由基淬灭策略与静态钝化效果协同互补,在彻底抑制界面降解的同时,保障了器件优异的电荷抽取与传输能力。
器件性能测试结果显示,经O-TEMPO改性的电池实现了26.99%的最优光电转换效率。在65℃的ISOS-L-2标准工况下,经过1000h最大功率点追踪(MPPT)测试,器件仍可保持95.1%的初始效率,稳定性提升效果突出。相较之下,传统3-(甲硫基)丙基碘化铵(3MTPAI)钝化器件1000h效率保有率仅为84.4%,空白对照组器件仅运行480h效率便衰减至初始的50.4%,改性器件性能与稳定性均显著优于两类对比样品。
该研究从分子层面揭示了钙钛矿/富勒烯界面的协同降解本源,建立了靶向自由基淬灭的界面工程设计新方法,有效解决了界面双向耦合降解难题。该精准分子干预策略具备良好的通用性,为高稳定、长寿命钙钛矿光伏器件的设计制备及下一代太阳能电池的稳定性优化提供了重要的理论依据与技术支撑。
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文献信息
DecouplingBidirectionalPhotochemicalDegradationviaRadicalScavengingforStableInvertedPerovskiteSolarCells
JinlingZhang,RuiminZhou,MengyaoGuo,MinghaoWu,NaWang,XiyueWang,XinyuYuan,ShenLi,YidanRen,YanlinSong,ZiqiuRen
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.4221605
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