《Coordin. Chem. Rev.》昆明理工大学胡觉：水系锌离子电池界面及水凝胶电解质结构设计研究进展！

近日，昆明理工大学非常规冶金团队胡觉教授围绕水系锌离子电池中MOF基界面调控在《Coordination Chemistry Reviews》上发表题为“Interfaces of MOF-Based Zinc-Ion Batteries: Dynamic Microenvironment Evolution and In-Depth Physicochemical Mechanisms”的综述，同时，围绕水系锌离子电池水凝胶电解质结构设计发表题为“Cross-linking Chemistry-Driven Structural Design of Hydrogel Electrolytes for Zinc-Ion Batteries”的综述。

图1. MOF基水系锌离子电池界面动态微环境演化

成果一:

水系锌离子电池因安全性高、成本低、环境友好以及锌金属负极理论容量高等优势，被认为是面向大规模储能的重要候选体系。然而，锌负极在反复沉积/剥离过程中仍面临枝晶生长、析氢腐蚀和副产物积累等界面失稳问题。不均匀的Zn2+通量和局部电场集中会诱导锌枝晶优先生长；同时，水系电解液中较高的水活性会促进析氢、腐蚀以及碱式锌盐等副产物生成，持续消耗电解液并增加界面电荷转移阻力，严重限制电池长循环稳定性。针对上述问题，金属有机框架材料（MOFs）及其衍生物凭借有序晶体框架、可调孔道结构、功能化有机配体和丰富金属位点，在锌负极界面工程中展现出独特优势。MOF的微孔通道可作为离子筛分路径，调节Zn2+迁移与脱溶剂化过程；配体功能化、缺陷工程和MOF衍生结构可进一步调控锌亲和位点、界面吸附、电场分布和电荷转移行为，从而实现离子筛分、脱溶剂化调控、电场均匀化和锌成核诱导的协同作用。相关综述不同于以材料类别或电化学性能简单归纳为主的已有工作，而是聚焦MOF基界面层的“结构—活性—机制”关系，系统建立了从拓扑结构、界面化学环境、电子/离子传导网络到水稳定性的设计准则，进一步总结孔工程、配体化学和晶面工程等结构调控策略，深入阐明MOF调控锌负极界面的微观机制，包括溶剂化/脱溶剂化行为、离子通量均匀化、电场再分布、成核动力学、晶体取向生长和动态界面演化。昆明理工大学冶金与能源工程学院硕士研究生李思成为论文第一作者。

图2. 交联化学驱动的锌离子电池水凝胶电解质结构设计

成果二：

传统液态水系电解液中锌金属负极仍面临析氢反应、腐蚀钝化、枝晶生长和非均匀沉积等问题，严重限制了电池的循环寿命和实际应用。近年来，水凝胶电解质凭借三维聚合物网络、可调水分状态、良好机械柔性和界面适应性，为提升水系锌离子电池安全性、稳定性和环境适应能力提供了新的解决思路。其中，交联结构不仅决定水凝胶网络的力学强度和结构稳定性，还能够通过调控网络拓扑结构、链段运动能力和动态重构特性，影响水分子束缚状态、Zn2+迁移路径、溶剂化/脱溶剂化行为以及电极/电解质界面应力响应，是决定水凝胶电解质性能差异的关键因素。不同于以凝胶基体、添加剂类型或应用场景为主线的已有总结，而是以“交联化学”为核心设计变量，系统比较了传统共价交联、动态共价交联、物理交联、配位交联和主客体交联等典型水凝胶电解质体系，阐明了不同交联方式在促进自由水向束缚水和中间水转化、降低水活性并抑制析氢腐蚀副反应，调节Zn2+溶剂化/脱溶剂化过程和连续离子传输通道，以及改善界面应力释放、电场分布和浓度梯度耦合、调控锌成核沉积行为和抑制枝晶生长等方面的作用机制。在此基础上，文章进一步归纳了不同交联策略的结构特征、作用机制和适用场景，指出共价交联可赋予水凝胶稳定网络骨架和较高结构保持能力，动态共价交联可通过可逆键交换实现应力松弛、自修复和界面自适应，物理交联可依靠氢键、疏水缔合、结晶微区和链缠结等可逆作用改善柔性和能量耗散能力，配位交联可利用金属—配体作用调控Zn2+迁移、界面亲锌性和沉积行为，主客体交联则可进一步赋予水凝胶电解质可逆识别、结构重构和多功能集成能力，从而共同推动水凝胶电解质在宽温运行、自修复柔性器件、机械可靠性、生物相容性和环境友好型储能器件等方向的发展。昆明理工大学冶金与能源工程学院硕士研究生葛洋为论文第一作者。

以上工作得到了国家自然科学基金、云南省杰出青年项目、云岭学者项目的支持。

文章链接：

https://doi.org/10.1016/j.ccr.2026.218240；

https://doi.org/10.1016/j.ccr.2026.218027。