武汉工程大学国家杰青张亚文教授团队在化学领域顶级期刊发表论文

近日，我校化学与环境工程学院张亚文教授团队在化学领域国际顶刊上先后发表两篇电催化生物质相关的研究论文：一篇以“Efficient Electrolysis of Biomass-Derived Carbonyl Compounds to Alcohols via Lanthanide-Modulated Hydrogenation Pathways”为题发表于《J. Am. Chem. Soc.》；另一篇以“General Electrocatalytic Plastic and Biomass Refining via Synergistic Carbon-Carbon Bond Cleavage Over Oxygen Vacancies and Ni3+-O Octahedral Motifs in Tailored Spinel Nickel Cobalt Oxide”为题发表于《Angew. Chem. Int. Ed.》。

武汉工程大学均为论文的共同通讯单位，余军霞教授和朱静博士分别为两篇论文的共同通讯作者。上述研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、北京分子科学国家研究中心创新项目和武汉工程大学科研启动基金等项目资助。

在“双碳”目标驱动下，生物质资源化是实现碳循环闭环的关键路径。传统热催化能耗高、选择性调控难；电催化则以电子为清洁媒介，常温常压下即可驱动氧化/还原转化，且易匹配可再生电力，兼顾废弃物回收与高值化学品生产，是绿色化工前沿核心方向。生物质底物涵盖乙酰丙酸、多元醇、α-酮酸等，可经电催化定向制备内酯、小分子羧酸、氨基酸等高附加值产品，产业化前景广阔。

张亚文教授团队从缺陷和异质界面等电子结构调控手段入手，系统研究了羰基加氢和C-C断裂等典型生物质转化反应的调控规律，完善了生物质电催化剂的构效理论体系，为定向设计广谱、高活性、高选择性电催化材料提供了新路径。

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.6c03186

乙酰丙酸（LA）是重要的生物质平台分子，其加氢产物γ-戊内酯是绿色溶剂和燃料前体，但传统热催化加氢能耗高，而电催化加氢虽条件温和却长期受析氢副反应制约，选择性差。

针对这一挑战，该团队提出“吸附构型工程”策略，通过在Co纳米颗粒表面引入La2O3修饰，构建La2O3/Co反相催化剂。La2O3与Co的协同界面增强了LA的优先吸附并抑制界面水活化，将反应从依赖表面氢原子的传统路径转向质子耦合电子转移路径，使LA加氢生成γ-戊内酯的法拉第效率达95.8%，产率优异。

技术经济性分析显示该路线具备良好盈利前景，且策略对系列水溶性生物质羰基化合物的电化学加氢均具普适性，为羰基化合物高效电加氢和稀土元素调控电催化路径提供了新思路。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.4035800

电催化氧化可在温和条件下将废塑料和生物质衍生物转化为高值化学品，但其核心挑战在于如何设计兼具高选择性、高活性和广泛底物适用性的催化剂以实现C–C键高效断裂。

该团队设计了一种富含氧空位、具有反尖晶石结构的NiOx-NiCo2O4-U复合电催化剂。通过精准调控尿素用量，诱导形成大量eg轨道占据数接近1的Ni3+-O八面体活性单元，结合高浓度氧空位，赋予催化剂双路径C–C键断裂能力。该催化剂在乳酸电氧化制乙酸中法拉第效率达99.2%，并能将乙二醇、甘油、葡萄糖等至少10种含氧小分子高效转化为乙酸或甲酸，技术经济性分析显示工艺具备良好盈利前景，为废塑料和生物质资源化提供了新的催化剂设计思路。

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来源：化学与环境工程学院

文字：朱静 熊兆胜男

排版：杨新蕾

审核：季家友 余军霞