四川
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研究背景
由化石能源过度消耗与淡水资源短缺所驱动的“水-能源双向制约”危机日益严峻。太阳能驱动界面蒸发（SDIE）作为一种低成本海水淡化技术备受关注，而光催化制氢则利用太阳能生产清洁氢能。然而，传统光催化系统（如Pt/TiO₂）仅能利用紫外光（占太阳光谱约5%），红外及可见光区域能量被浪费。同时，现有光催化制氢多限于液-固体系，液态水转化为氢气所需吉布斯自由能高。如何构建一种能充分利用全光谱太阳能、同时实现高效蒸发与光催化产氢的双功能系统，并突破液-固反应限制，是当前研究的挑战。地质聚合物（Geopolymer）作为一种由工业废渣制备的多孔材料，具有低成本、易成型、亲水性和热稳定性等优势，但尚未被用于光催化制氢。基于此，本研究首次将地质聚合物复合材料应用于光热-光催化耦合系统，设计了一种自漂浮的双功能膜，旨在实现太阳能驱动下淡水与氢气的协同生产。相关工作以“A dual-functional geopolymer photothermal membrane system for solar-driven evaporation and photocatalytic hydrogen production”为题发表于《Separation and Purification Technology》（JCR一区，IF=9）
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研究内容
本研究通过发泡法制备多孔地质聚合物基底（GM），在其表面负载不同量的羧基化多壁碳纳米管（C-MWCNTs）构建光热层（GMC），并通过光沉积法合成Pt/TiO₂光催化剂（PC），进一步采用刷涂法将PC负载于GMC表面，构筑了自漂浮的GMC/PC双功能系统。通过优化C-MWCNTs负载量（12.50 mg）和PC负载量（4.14 mg/cm²），系统实现了对太阳光谱（200-2600 nm）高达96.84%的吸收率，光热蒸发速率达1.65 kg·m⁻²·h⁻¹（效率96.65%）。利用光热层产生的水蒸气，上层Pt/TiO₂在紫外光激发下将气态水直接分解为氢气，产氢速率达14.49 mmol·m⁻²·h⁻¹，是纯Pt/TiO₂的约7倍。结合DFT计算揭示，气-固相水蒸气分解的吉布斯自由能显著低于液-固相，且光热升温进一步降低反应能垒。系统在真实海水中仍保持10.73 mmol·m⁻²·h⁻¹的产氢速率，并实现Na⁺、Mg²⁺等离子的高效去除（>99.8%），产水符合WHO饮用水标准。经6次循环后，产氢性能稳定，展示了良好的可重复使用性。
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研究数据
图1：GMC/PC系统的制备流程示意图（包括GM发泡、C-MWCNTs涂覆、Pt/TiO₂光沉积及组装）。
图2：GM、GMC及PC的SEM、TEM、XRD、UV-Vis-NIR吸收光谱等表征结果。
图3：XPS、Raman、FTIR等表面化学及结构表征。
图4：光热蒸发性能对比（不同样品的质量损失曲线、表面温度、吸收率、接触角、C-MWCNTs负载量优化）。
图5：不同光强、不同水质下GMC/PC的蒸发性能及离子去除效果。
图6：光热-光催化耦合产纯水与氢气的机理示意图
图7：产氢性能对比（PC vs. GM/PC vs. GMC/PC）、不同PC负载量、DFT计算吉布斯自由能、不同水源产氢率、循环稳定性测试。
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研究结论
本研究成功开发了一种基于地质聚合物光热膜的双功能系统（GMC/PC），用于太阳能驱动下同步产淡水与制氢。通过发泡法制备多孔地质聚合物基底，结合碳纳米管涂层构建高效光热层，并通过光沉积将Pt/TiO₂光催化剂负载于表面。其中，化学浸渍碳纳米管制备的GMC表现最优异，光热转换效率达96.65%，为光催化层提供了充足的水蒸气。该气-固相反应系统较传统液-固相具有更低的吉布斯自由能，结合光热升温，使产氢速率达到14.49 mmol·m⁻²·h⁻¹。在真实海水中，系统仍保持10.73 mmol·m⁻²·h⁻¹的产氢率和>99.8%的离子去除率，产水符合饮用水标准。经6次循环后，产氢性能稳定，表现出良好的可重复使用性。该工作首次将地质聚合物应用于光催化制氢体系，证明了其作为低成本、易规模化制备的光热基底材料在太阳能水-氢联产领域的巨大潜力，为实现淡水和氢能的协同高效生产提供了新路径，也为未来开发基于固废资源的光热-光催化耦合材料指明了优化方向。
10.1016/j.seppur.2025.135860
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