SPT|一种用于太阳能驱动蒸发和光催化制氢的双功能地聚合物光热膜系统

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研究背景

由化石能源过度消耗与淡水资源短缺所驱动的“水-能源双向制约”危机日益严峻。太阳能驱动界面蒸发（SDIE）作为一种低成本海水淡化技术备受关注，而光催化制氢则利用太阳能生产清洁氢能。然而，传统光催化系统（如Pt/TiO₂）仅能利用紫外光（占太阳光谱约5%），红外及可见光区域能量被浪费。同时，现有光催化制氢多限于液-固体系，液态水转化为氢气所需吉布斯自由能高。如何构建一种能充分利用全光谱太阳能、同时实现高效蒸发与光催化产氢的双功能系统，并突破液-固反应限制，是当前研究的挑战。地质聚合物（Geopolymer）作为一种由工业废渣制备的多孔材料，具有低成本、易成型、亲水性和热稳定性等优势，但尚未被用于光催化制氢。基于此，本研究首次将地质聚合物复合材料应用于光热-光催化耦合系统，设计了一种自漂浮的双功能膜，旨在实现太阳能驱动下淡水与氢气的协同生产。相关工作以“A dual-functional geopolymer photothermal membrane system for solar-driven evaporation and photocatalytic hydrogen production”为题发表于《Separation and Purification Technology》（JCR一区，IF=9）

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研究内容

本研究通过发泡法制备多孔地质聚合物基底（GM），在其表面负载不同量的羧基化多壁碳纳米管（C-MWCNTs）构建光热层（GMC），并通过光沉积法合成Pt/TiO₂光催化剂（PC），进一步采用刷涂法将PC负载于GMC表面，构筑了自漂浮的GMC/PC双功能系统。通过优化C-MWCNTs负载量（12.50 mg）和PC负载量（4.14 mg/cm²），系统实现了对太阳光谱（200-2600 nm）高达96.84%的吸收率，光热蒸发速率达1.65 kg·m⁻²·h⁻¹（效率96.65%）。利用光热层产生的水蒸气，上层Pt/TiO₂在紫外光激发下将气态水直接分解为氢气，产氢速率达14.49 mmol·m⁻²·h⁻¹，是纯Pt/TiO₂的约7倍。结合DFT计算揭示，气-固相水蒸气分解的吉布斯自由能显著低于液-固相，且光热升温进一步降低反应能垒。系统在真实海水中仍保持10.73 mmol·m⁻²·h⁻¹的产氢速率，并实现Na⁺、Mg²⁺等离子的高效去除（>99.8%），产水符合WHO饮用水标准。经6次循环后，产氢性能稳定，展示了良好的可重复使用性。

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研究数据

图1：GMC/PC系统的制备流程示意图（包括GM发泡、C-MWCNTs涂覆、Pt/TiO₂光沉积及组装）。

图2：GM、GMC及PC的SEM、TEM、XRD、UV-Vis-NIR吸收光谱等表征结果。

图3：XPS、Raman、FTIR等表面化学及结构表征。

图4：光热蒸发性能对比（不同样品的质量损失曲线、表面温度、吸收率、接触角、C-MWCNTs负载量优化）。

图5：不同光强、不同水质下GMC/PC的蒸发性能及离子去除效果。

图6：光热-光催化耦合产纯水与氢气的机理示意图

图7：产氢性能对比（PC vs. GM/PC vs. GMC/PC）、不同PC负载量、DFT计算吉布斯自由能、不同水源产氢率、循环稳定性测试。

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研究结论

本研究成功开发了一种基于地质聚合物光热膜的双功能系统（GMC/PC），用于太阳能驱动下同步产淡水与制氢。通过发泡法制备多孔地质聚合物基底，结合碳纳米管涂层构建高效光热层，并通过光沉积将Pt/TiO₂光催化剂负载于表面。其中，化学浸渍碳纳米管制备的GMC表现最优异，光热转换效率达96.65%，为光催化层提供了充足的水蒸气。该气-固相反应系统较传统液-固相具有更低的吉布斯自由能，结合光热升温，使产氢速率达到14.49 mmol·m⁻²·h⁻¹。在真实海水中，系统仍保持10.73 mmol·m⁻²·h⁻¹的产氢率和>99.8%的离子去除率，产水符合饮用水标准。经6次循环后，产氢性能稳定，表现出良好的可重复使用性。该工作首次将地质聚合物应用于光催化制氢体系，证明了其作为低成本、易规模化制备的光热基底材料在太阳能水-氢联产领域的巨大潜力，为实现淡水和氢能的协同高效生产提供了新路径，也为未来开发基于固废资源的光热-光催化耦合材料指明了优化方向。

10.1016/j.seppur.2025.135860

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