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第一作者:黄新绒(成都理工大学)
通讯作者:李小可(成都理工大学)、王红兵(成都理工大学)
通讯单位:成都理工大学材料与化学化工学院
DOI:10.1016/j.desal.2026.120357
成果简介
近日,成都理工大学李小可、王红兵课题组在《Desalination》(IF= 9.8) 发表了题为“Breaking the Sabatier limit: Electrostatic-primed ion sieves-hydrogel for simultaneous solar desalination and ultrafast lithium extraction”的研究论文。
针对太阳能提锂中高离子选择性与缓慢解吸动力学间的固有权衡及高盐度下盐结晶严重的双重挑战,研究团队受电荷相互作用与萨巴蒂尔原则的启发,提出了一种结合静电预处理与光热触发的协同调控策略。该工作制备了具有分级相互连接多孔网络的复合水凝胶蒸发器(HCP),其核心创新在于利用特定吸电子聚合物与无机离子筛构建的密集异质界面,实现了对界面电荷重新分布与内部水分子结构的主动调控。这种精准的界面设计成功弱化了Li-O键并富集了活性中间态水,将锂结合能调控至萨巴蒂尔理想值-2.3eV。得益于这一高效的协同路径,该复合蒸发器标准太阳光下同步水蒸发速率达 2.34 kg·m-2·h-1,锂吸附容量达 62.5 mg·g-1。此外,结合密度泛函理论(DFT)计算与户外测试,研究结果揭示了该结构不仅避免了传统材料的固有热力学陷阱并消除了镁离子竞争,还驱动了由浓度梯度和毛细管力介导的盐自清洁高效输运,从而在连续 15 天的极限运行中实现了极佳的结构完整性与抗盐性能。该工作不仅证明了界面电子状态与局部热场协同调控在克服固相离子扩散限制方面的巨大潜力,也为复杂盐湖提锂及可持续淡水资源协同供应提供了高效的低碳绿色采矿解决方案。
研究背景
为突破传统太阳能提锂脱盐技术受制于萨巴蒂尔强结合限制(导致解吸动力学迟滞)及盐结晶被动防御的瓶颈,本研究提出了一种静电预处理与光热触发协同的主动调控策略。通过在丙烯酰胺和羧甲基纤维素构筑的双网络结构中原位嵌入中国墨汁与钛酸离子筛(HTO),成功制备出具有三维多孔网络的复合水凝胶蒸发器(HCP)。该结构利用聚合物中特异性锚定的酰胺基和羰基等吸电子基团诱导界面电荷重新分布,在限域调控水分子结构、富集高活性中间态水的同时弱化了 Li-O 键合。这种精准的界面电子设计将锂离子结合能优化至萨巴蒂尔理想值 -2.3 eV,使固有活化能垒由深势阱显著降至 52.24 kJ·mol⁻¹。得益于此,HCP在标准太阳光下实现了 2.5 倍的超快吸附动力学、62.5 mg·g⁻¹ 的高锂吸附容量以及 2.34 kg·m⁻²·h⁻¹ 的同步蒸发速率;同时在 15 wt% 高盐卤水中展现出强劲的抗盐弹性与 4 小时内盐层完全溶解的自清洁能力,并在连续 15 天的极限循环运行中保持了优秀的结构完整性与长期稳定性。该研究为复杂盐湖低碳提锂及可持续淡水资源协同供应提供了高效的电子-热力学双重调控联合解决方案。
研究内容
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图 1(a) 用于制备 HCP 复合材料的自由基聚合法示意图。 (b) HCP 在太阳光下的工作机制。 (c) 经酸处理的 HTO 离子筛的 SEM(扫描电镜)形貌。 (d) HCP 水凝胶的横截面 SEM 图像。 (e) EDX(能量色散X射线光谱)元素映射图。 (f) XRD(X射线衍射)图谱。 (g) HCP 复合材料表面的全谱 XPS(X射线光电子能谱)测量图谱。 (h) 高分辨率Ti 2p 图谱。
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图 2(a) HCP 的静态水接触角图。 (b) O-H 拉伸振动区域的拉曼光谱。 (c) 差示扫描量热法(DSC)曲线。 (d) 水凝胶网络中水分子状态的示意图 。 (e) 紫外至近红外范围内的太阳光吸收光谱。 (f) 在一个标准太阳光照下表面的时间-温度演变。 (g) 红外热成像,使光热加热过程可视化。
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图 3(a) 在一个标准太阳光照下,质量损失随盐度梯度(3.5 wt% 至 15 wt%)变化的曲线。 (b) 对应的蒸发速率。 (c) 蒸发速率与能量转换效率的能量分析。 (d) 在 15 天连续运行期间的长期耐久性评估。 (e) 冷凝水中的 TDS(总溶解固体)分析。 (f) 冷凝水中各种阳离子的浓度。 (g) 光照下 HCP 表面盐自清洁的图像。
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图 4(a) 纯HTO粉末、HCP(暗处)和HCP(一个标准太阳光照下)的Li+吸附容量随时间变化的对比。(b) 不同太阳光强下 Li+提取过程中的同步水蒸发速率。(c) 使用伪一级和伪二级模型拟合HCP在不同光通量密度下的吸附动力学数据。(d) 使用Langmuir 和 Freundlich模型拟合 HCP 的平衡吸附等温线。 (e) 吸附增强因子(EF)随光通量和时间变化的红外热图。(f) ln k 与 1/T 的 Arrhenius 图(活化能Ea是通过lnk对 1000/T的Arrhenius图计算得出的,其中速率常数 k 的单位为g mg-1min-1)。
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图 5(a) 静电预富集机制的示意图。 (b) HCP 的静电势(ESP)图。 (c) Li+交换反应的能量图。 (d) 电荷密度差(CDD)分析。 (e) 电子局域函数(ELF)图。 (f) 竞争性 Mg2+ 竞争的计算势能曲线及离子交换反应。 (g) 基于萨巴蒂尔(Sabatier)原则的锂结合能调控策略示意图。
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图 6(a) 户外太阳能蒸发提取原型装置的示意图。 (b) HCP 的循环稳定性测试图表。 (c) HCP 在模拟溶液、真实盐湖卤水和油田卤水中的综合性能雷达图对比。 (d) 性能对比图。 (e) 全球主要锂盐湖分布与长期平均全球水平辐照度(GHI)的叠加图。
作者简介
第一作者:
黄新绒,成都理工大学材料与化学化工学院2024级硕士研究生。
通讯作者:
李小可,成都理工大学副教授,硕士生导师,西安交通大学博士后,主要从事太阳能光热转换与太阳能热利用技术相关领域的研究,截止目前共发表SCI论文及中文核心期刊论文70余篇,总他引次数超过2000次,H指数为15,并有多篇论文入选ESI热点论文和高被引论文,连续四年入选全球前2%顶尖科学家(2022,2023,2024,2025)。
邮箱:xiaokeli319@126.com
王红兵,成都理工大学研究员,硕士生导师。2024年于中国工程物理研究院材料研究所获工学博士学位,同年入选成都理工大学“珠峰引才计划”C1类学科专业后备人才。主要从事能源小分子催化转化、表界面化学及多相催化领域的研究工作,聚焦于能源小分子的高效催化转化机制及表界面动态过程。现主持国家自然科学基金青年项目、成都理工大学“珠峰引才计划”科研启动基金等项目。担任Rare metals、Scientific Report等期刊青年编委,Chemical Engineering Journal等期刊审稿人。在Journal of Catalysis,Water Research,Applied Surface Science,ACS Applied Materials & Interfaces,Energy & Fuels,Chemical Engineering Journal,Journal of Materiomics,Chem Comm等期刊发表SCI论文20余篇,授权国家发明专利2项。
邮箱:wanghongbing24@cdut.edu.cn
https://doi.org/10.1016/j.desal.2026.120357
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