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核光钟光源:基于金属蒸气四波混频的148 nm连续波真空紫外激光

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|作 者:肖琦1 丁世谦1,2,†

(1 清华大学物理系)

(2 北京量子信息科学研究院)

本文选自《物理》2026年第5期

光钟是目前最高精度的时间频率基准,在导航、精密计量与基础物理规律检验等方向具有重要价值。现有光钟主要以原子或离子的电子跃迁为参考。由于电子跃迁容易受到外界电磁场、黑体辐射等环境扰动的影响,相关实验通常需要超高真空、激光冷却与囚禁等复杂装置,这在一定程度上限制了光钟在实验室外的推广应用。

近年来,钍-229核光钟研究在实验上快速推进。钍-229原子核具有能量约8.4 eV的低能同质异能态跃迁,对应约148 nm真空紫外光。与电子跃迁相比,核跃迁发生在原子核内部,原子核尺度和相关电磁矩要小得多,与外界电磁场的耦合也要弱得多,因此对环境扰动更不敏感。若能将窄线宽激光稳定锁定到这一核跃迁上,核光钟有望在保持极高精度的同时,获得更强的抗环境扰动能力和更好的工程化潜力。


图1 超稳激光技术首次进入真空紫外波段

01

核光钟的148 nm光源瓶颈

钍-229同质异能态跃迁是目前已知唯一处于现有激光技术可及范围内的核跃迁。2024年,德国联邦物理技术研究院和维也纳工业大学合作团队[1]、美国加州大学洛杉矶分校团队[2]分别利用纳秒脉冲真空紫外激光实现了该跃迁的激光激发与光谱测量。科罗拉多大学叶军团队[3]利用真空紫外频率梳首次实现了钍-229核跃迁的量子态分辨测量,并与锶原子光钟建立起频率比对,将绝对频率测量推进至kHz量级,为原子核光钟的实现奠定了重要基础。

然而,观测到核跃迁并不等于实现核光钟。要把钍-229核跃迁转化为可持续运行的时间频率基准,实验上还必须获得连续波、窄线宽、可调谐且相干性良好的148 nm真空紫外激光,并将其稳定锁定到核跃迁上。长期以来,缺乏满足核跃迁相干操控需求的148 nm连续波窄线宽真空紫外光源,是制约钍-229核光钟研制的核心瓶颈。为攻克这一问题,美国国防高级研究计划局(DARPA)于2025年发布SUNSPOT项目征集,面向钍核谱学所需的高相干真空紫外光源开展专项攻关。

02

金属蒸气四波混频方案

围绕钍-229核光钟对148 nm连续波相干光源的需求,我们团队开展了连续波真空紫外光源研究[4—6]。团队绕开受材料在真空紫外波段的透过率和相位匹配条件限制的非线性晶体路线,提出以金属镉蒸气为三阶非线性介质的四波混频方案。在该方案中,375 nm激光提供的两个光子与镉原子的5s6s 1S0态形成双光子共振,从而显著增强金 属镉蒸气的三阶非线性响应;另一束710 nm激光与375 nm激光合束并聚焦于镉蒸气中,通过四波混频过程产生满足ωVUV=2ω375+ω710 的148 nm真空紫外光。前期理论研究中,团队首先计算了镉原子相关跃迁的矩阵元,获得了评估其非线性光学响应所需的关键原子参数[4];在此基础上,进一步提出了利用镉原子共振增强四波混频产生148 nm连续波真空紫外光的方案[5]。


图2 镉原子共振增强四波混频产生148 nm连续波真空紫外光的物理过程与实验实现 (a)镉原子能级与四波混频过程;(b)实验装置示意图;(c)相机拍摄的真空紫外光斑和干涉条纹

在上述理论工作的基础上,研究团队进一步利用镉原子共振增强四波混频过程,实现了148 nm连续波真空紫外输出[6]。相比于脉冲激光,连续激光的峰值光强低得多,通常难以获得高效率的非线性转换。因此,实验上需要精细调控镉蒸气的温度与原子数密度,并调节基频光波长,以满足四波混频的相位匹配和共振增强条件。另一个困难来自真空紫外波段本身:148 nm光在空气和普通光学材料中强烈吸收,且输出功率相比与可见光又极低,因此从光束产生、空间分离、真空传输到功率测量和相干性表征,都需要在低损耗、低背景的真空光路中完成。研究团队克服了这些困难,在SUNSPOT项目征集发布前即已取得关键实验突破。光源在目标波段的输出功率超过100 nW,预计线宽远低于100 Hz,并且在140—175 nm区间具备连续可调谐能力。与此前已报道的190 nm以下单频真空紫外光源相比,其线宽指标提升约5个数量级。这些指标表明,该光源已可满足钍-229核光钟研制与核跃迁量子相干操控的核心需求,为核光钟补齐了关键光源短板。

相干性的保持是该方案能否用于核光钟的核心问题。热金属蒸气中存在GHz量级的多普勒展宽和碰撞展宽,直观上可能引入额外相位噪声并破坏输出光场的相干性。研究团队开发了适用于极低真空紫外光功率的相位探测方法。实验结果表明,四波混频过程并未引入可观测的额外相位噪声,输出真空紫外光场的相干性主要由基频激光稳定度决定。这表明,多普勒频移会被精确抵消:基频光在原子静止系中的速度相关频移,恰好被生成的真空紫外光场变换回实验室系时的频率变换补偿;另一方面,四波混频主要依赖虚中间态,而虚中间态不需要建立长寿命的真实态相干,因而不容易受到碰撞退相干的破坏。该结果揭示了通过四波混频将超稳激光技术拓展至真空紫外波段的可行性,也为发展其他关键波长和更高性能指标的相干真空紫外光源提供了实验基础。

03

从核光钟到通用真空紫外相干光源平台

对于钍-229核光钟而言,该光源可直接服务于核跃迁的高分辨谱学测量、相干激发和后续锁频实验。进一步实现对核跃迁的稳定锁定后,核光钟有望成为新一代时间频率基准,并用于基本常数变化检验、引力红移测量等精密物理实验。

这一光源平台的意义也不限于核光钟。连续波运行、优异相干性和宽范围可调谐能力,使其可作为通用真空紫外相干光源平台,支撑铝离子原子光钟等量子精密测量研究,并服务于量子信息相关实验、凝聚态角分辨光电子能谱和高分辨真空紫外谱学等方向。面向半导体关键材料与工艺中的真空紫外计量、芯片检测和机理研究需求,该平台也有望推动高端测试表征装备与关键部件的自主可控,增强产业链关键环节韧性。

总体而言,基于金属蒸气四波混频的148 nm连续波窄线宽真空紫外激光,不仅为钍-229核光钟提供了关键光源,也将超稳激光技术的适用波段推进至真空紫外区域,为量子精密测量和真空紫外光谱技术打开了新的发展空间。

参考文献

[1] Tiedau J,Okhapkin M V,Zhang K et al. Phys. Rev. Lett.,2024,132:182501

[2] Elwell R,Schneider C,Jeet J et al. Phys. Rev. Lett.,2024,133:013201

[3] Zhang C K, Ooi T,Higgins J S et al. Nature,2024,633:63

[4] Penyazkov G,Yu Y,Skripnikov L V et al. Phys. Rev. A,2025,112:022807

[5] Xiao Q,Penyazkov G,Yu R et al. Phys. Rev. Appl.,2026,25:024034

[6] Xiao Q,Penyazkov G,Li X et al. Nature,2026,650:852

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