易陈谊&魏展画&谢立强AM全面解读：双分子协同界面工程构筑高稳高效柔性钙钛矿/硅叠层电池

第一作者：Yongbin Jin、Boxin Jiao、Jin Huang（共同一作）

通讯作者：谢立强、魏展画、易陈谊

通讯单位：清华大学、华侨大学

研究亮点：

• 开发哌嗪衍生物双分子协同界面工程策略（PDCl + p-ClPh-PCl），同时解决钙钛矿 / 富勒烯界面载流子复合与机械分层两大核心难题。

• PDCl 实现场效应钝化缺陷、调控能级对齐、加速电子抽取；p-ClPh-PCl 原位构筑低维稳定模板，抑制 C₆₀团聚、增强界面粘附力。

• 小面积（1 cm²）柔性钙钛矿 / 硅叠层电池效率达 31.51%，大面积（17.64 cm²）实现 30.31%，首次实现 10 cm² 以上器件突破 30% 效率。

• 器件具备优异力学与工作稳定性：2 万次弯折循环后效率保有 95%，连续光照 650 h 仍维持初始效率 95%。

柔性钙钛矿 / 硅叠层太阳能电池（FTSCs）在轻量化可穿戴设备、空间能源系统以及建筑光伏一体化等领域具备巨大应用前景，但目前其商业化落地仍被两大核心瓶颈严重制约。一方面钙钛矿与 C₆₀电子传输层之间存在大量界面缺陷，能级匹配性差，极易诱发非辐射复合、电荷抽取效率偏低，直接拉低开路电压与填充因子；另一方面钙钛矿和 C₆₀本征相互作用较弱，缺乏强化学键与物理锁合结构，在弯折应力作用下易出现界面分层、裂纹扩展，机械稳定性极差。除此之外，现有界面改性手段功能单一，无机插层、单分子钝化只能优化电学性能，难以兼顾机械韧性，高分子夹层又会阻碍载流子输运；同时器件放大到 10 cm² 以上大面积尺寸时，界面不均、富勒烯团聚与相分离问题凸显，效率极易断崖式下跌，而且长期光照引发 C₆₀团聚、表面电势紊乱与离子迁移，会进一步加剧光电损耗、加速器件老化衰减。

二、成果简介

清华大学易陈谊、华侨魏展画和谢立强等人，提出哌嗪衍生物双分子协同界面改性策略，将盐酸哌嗪（PDCl）与对氯苯基哌嗪（p-ClPh-PCl）复合使用。

PDCl 负责界面缺陷钝化、调控能带弯曲、优化能级对齐，加速电子提取；p-ClPh-PCl 原位生成低维钙钛矿相，抑制 C₆₀团聚、构筑离子阻挡层，同时强化界面机械粘附与抗弯折能力。

双分子协同实现缺陷钝化 + 能级调控 + C₆₀形貌稳定 + 机械增强一体化调控。基于该策略，1 cm² 柔性叠层电池光电转换效率达 31.51%，17.64 cm² 大面积器件突破 30.31%；器件经 2 万次弯折循环、650 h 持续光照后均保持 95% 初始效率，兼顾高效率、大面积可量产与长寿命。

三、结果与讨论要点 1 双分子界面调控与 C₆₀团聚抑制

光照老化后，对照组与单一 PDCl 改性薄膜出现明显 C₆₀团聚、表面电势离散；p-ClPh-PCl 及双分子复合组可维持均匀形貌与均一电势，有效抑制光热诱导富勒烯聚集。

理论计算表明：p-ClPh-PCl 与 C₆₀结合能（−2.18 eV）远强于 PDCl（−1.75 eV）和纯 C₆₀间相互作用（−0.25 eV），更强范德华作用可稳定 C₆₀薄膜、抑制团聚。

KPFM、光学显微表征共同证实：双分子改性可维持界面电势均匀性，降低能量无序与载流子输运损耗。

要点 2 原位低维相构筑与稳定性提升

GIWAXS、XRD 测试证明：p-ClPh-PCl 可与钙钛矿组分反应原位生成低维界面相，3D 钙钛矿与低维相共存，不破坏本体晶体结构。

低维相赋予界面疏水特性，水接触角从 55.0° 提升至 87.0°，显著提升耐湿性能；同时形成离子扩散阻挡层，偏压下无明显荧光猝灭，有效抑制离子迁移。

单分子仅能实现单一功能，双分子协同可同时兼顾光电性能与结构稳定性。

要点 3 能级调控与非辐射复合抑制

UPS 能级表征：双分子改性后钙钛矿 CBM 与 C₆₀能级偏移从 0.23 eV 降至 0.11 eV，能级匹配大幅优化，电子抽取势垒显著降低。

PL、TRPL 测试：改性薄膜荧光强度提升、平均载流子寿命长达 927.55 ns，缺陷态大幅减少，非辐射复合被显著抑制。

C-AFM、XPS、¹H-NMR 证实：PDCl 主导电导与能级调控，p-ClPh-PCl 主导结构稳定，二者通过不同方式与铅基组分相互作用，实现互补钝化。

DFT 模拟显示双分子改性体系界面结合能高达−8.87 eV，远高于单一体系，界面相容性与附着强度大幅增强。

要点 4 单结与叠层光伏器件性能及其稳定性

单结钙钛矿电池：双分子改性最优 PCE 达 22.57%，滞后指数低至 1.8%，EIS、TPV/TPC 测试表明复合电阻增大、电荷抽取动力学显著优化。

柔性钙钛矿 / 硅叠层电池：1 cm² 小面积：冠军 PCE 31.51%，Voc=1.95 V、FF=81.17%，远高于对照组 28.60%；17.64 cm² 大面积：PCE 仍高达 30.31%，首次实现 10 cm² 以上柔性叠层电池突破 30%；上下子电池电流高度匹配，稳态输出稳定，滞后效应极低。

光照稳定性：常温持续光照 650 h，器件保持 95% 初始效率；85 ℃高温老化 200 h 仍保有 80% 效率，抗光热老化能力优异。

机械弯折稳定性：45 mm 弯折半径下，2 万次弯折循环后效率维持 95%；对照组仅 1.2 万次即衰减至 70%。

力学测试表明：低维界面相可缓冲弯折应力、抑制晶界裂纹与界面分层，从结构上保障柔性器件长效服役能力。

四、小结

该工作创新设计哌嗪衍生物双分子协同界面工程，分工明确、功能互补：PDCl 实现缺陷钝化与能级优化，p-ClPh-PCl 构筑低维稳定界面、抑制 C₆₀团聚与离子迁移。该策略同步解决柔性钙钛矿 / 硅叠层电池光电复合损耗与机械分层失效两大瓶颈，小面积效率 31.51%、大面积 17.64 cm² 实现 30.31%，创下同尺寸器件新纪录；同时兼具优异抗光照、耐高温与耐弯折性能，为柔性叠层电池规模化制备、空间光伏与可穿戴能源应用提供了可落地的界面调控方案。

五、参考文献

Jin Y, Jiao B, Huang J, et al. Flexible Perovskite Silicon Tandem Solar Cells Exceeding 30% Efficiency at Scale. Adv. Mater., 2026.

https://doi.org/10.1002/adma.73479

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