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导读
近日，山东大学化学与化工学院前沿化学研究院刘乘乘教授团队在人工光合作用研究方面取得新进展。该团队提出一种基于描述符预测催化剂光催化活性的方法，进而快速开发高性能人工光合作用催化剂，较传统试错法显著缩短了催化剂开发周期。通过该方法筛选所得催化剂Rh-TMP-COF在人工光合作用中展现出优异的催化活性。相关研究成果以“A High-Performance Rh-TMP-COF Photocatalyst for CO2-to-CO Conversion with H2O Vapor: From Descriptor Prediction to Experimental Validation”为标题发表在国际期刊《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上。山东大学为该论文的第一完成单位。山东大学2023级硕士研究生陈茜、2025级博士研究生谢婉莹为共同第一作者，刘乘乘教授为独立通讯作者。
光催化CO2还原与水氧化耦合反应（人工光合作用）能利用太阳能将CO2和水直接转化为高能量密度的燃料和化学品，为应对能源短缺与碳排放问题提供了重要路径，是实现碳中和与可持续发展的关键技术之一。然而，该光催化体系的耦合动力学与热力学限制导致反应效率偏低。开发新型光催化剂是突破该瓶颈的关键，但传统试错法开发周期长、效率低、成本高，且易于遗漏潜在的高活性催化剂。
图1. 高效人工光合作用催化剂筛选及催化反应路径示意图
图2. 人工光合作用示意图及性能图
本研究构建了基于描述符的光催化活性预测方法，为高效CO2还原光催化剂的高效开发提供了全新策略（图1）。具体而言，团队以催化剂的导带底（CBM）与CO2还原决速步能垒ΔG(*COOH)为双描述符，预测了不同金属负载TMP-COF的光催化CO产率，筛选出Rh、Co、Ir为最优金属体系。进一步通过含时密度泛函理论计算，确定Rh基COF为最优候选催化剂，并采用无溶剂熔融聚合法成功制备出催化剂Rh-TMP-COF。在无牺牲剂、无光敏剂、气-固相反应体系中，Rh-TMP-COF实现了高效的CO2还原，CO产率高达421 μmol·g-1·h-1，选择性超过99%。水氧化端的产物为H2O2和O2，催化活性处于目前报道的最高水平。此外，催化剂还具有优异的循环稳定性（图2）。该研究通过优化人工光合作用过程中的热力学与动力学匹配度，显著提升了催化活性，为开发高效催化剂开辟了新思路，具有重要的科学意义。
近年来，山东大学刘乘乘教授团队聚焦光驱动CO2催化转化制备高附加值化学品，研究成果先后发表在包括CCS Chemistry、Nature Communications、Angewandte Chemie International Edition等学术期刊。系列工作得到了国家重点研发计划项目、国家自然科学基金、山东省自然科学基金、山东大学齐鲁青年项目和山东大学青年学者未来计划项目的资助。
来源：山东大学
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