文献快讯：Nat. Commun.基于配位不对称设计的漂浮式光热平台实现规模化海水制氢与淡化

【成果掠影 & 研究背景】

太阳能光催化分解海水制氢为绿色氢能提供了可持续路径，但面临效率低、可扩展性差以及海水复杂离子环境腐蚀催化剂等挑战。石墨相氮化碳（g-C3N4）虽具有一定耐盐性，但其催化潜力仍需通过原子级结构调控来充分释放。

近日，澳大利亚阿德莱德大学王少彬团队与合作者在《自然-通讯》上发表研究，通过分子级配位工程，设计并构建了三种碳氮负载的单原子钴催化剂构型：对称的Co-N4、空位锚定的Co-N3以及具有第二壳层碳空位的不对称Co-N4。其中，不对称Co-N4构型催化剂（CoSA-hCN）能重塑电子不对称性和电荷动力学，建立有效的盐介导电荷转移路径，并促进原位Pt光沉积以析氢。研究人员进一步将该催化剂集成到一个60平方厘米的商用海绵支撑的漂浮式光热平台上。在1个太阳光照射下，该平台可直接利用天然海水，实现47.7 mmol m⁻² h⁻¹的氢气产率和1.88 kg m⁻² h⁻¹的界面海水蒸发速率，同步完成了高效太阳能驱动海水制氢与淡化。

【创新点 & 图文摘要】

创新点：

• 提出了精准的分子级配位工程策略，成功制备了三种明确结构的单原子钴催化剂（对称Co-N4、空位锚定Co-N3、不对称Co-N4），为研究构效关系提供了理想模型。

• 揭示了第二壳层碳空位诱导的不对称Co-N4配位在增强电子离域、优化电荷动力学方面的关键作用，该结构有利于高效的盐介导电荷转移。

• 阐明了不对称Co-N4位点如何促进原位Pt纳米颗粒的光沉积及其双功能（Pt⁰和Pt²⁺）作用机制，其中Co作为电子中介，Pt作为质子还原位点，协同提升析氢性能。

• 通过理论计算与实验验证，发现CoSA-hCN的不对称电子结构能选择性吸附海水阳离子（如Na⁺）而非Cl⁻，这既抑制了氯副产物的生成，增强了抗腐蚀能力，又通过阳离子吸附诱导的界面极化促进了光生载流子传输。

• 发现并利用了CoSA-hCN显著的光热效应，在非控温条件下，反应体系温度可升至约65°C，将人工海水中的析氢速率提升了2.7倍。

• 设计并构建了结构简单、模块化、可扩展的漂浮式光热集成平台。该平台利用商业海绵的毛细作用和浮力，实现了反应物的单向输送、催化剂的稳定负载、光热蒸发与冷凝淡化的协同，最终在一个装置中同时实现了高效的氢气生产和海水淡化。

图1：单原子钴光催化剂的制备与结构表征。

图2：电子结构与功能研究。

图3：光催化产氢性能与盐度效应。

图4：规模化的产氢与海水淡化。

图5：用于海水产氢的海绵光反应器。

【总结 & 原文链接】

本研究通过分子级配位工程，成功设计出具有不对称Co-N4构型的单原子催化剂，并揭示了其在增强电荷分离、促进助催化剂沉积及选择性离子相互作用方面的优势。更重要的是，该工作将原子水平的催化剂创新与器件水平的集成设计相结合，开发出一种 scalable 的漂浮式光热平台，成功实现了太阳能驱动下海水制氢与淡化的高效耦合。这项研究为发展可持续的太阳能转化与清洁水技术提供了新的设计原则和可行方案。

原文链接: https://doi.org/10.1038/s41467-026-71139-y

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