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金属卤化物钙钛矿的不稳定性是阻碍钙钛矿太阳能电池商业化的主要障碍。虽然(111)晶面取向的钙钛矿表现出本征稳定性，但通常共存的(100)晶面却容易发生降解。
本文剑桥大学Caterina Ducati、中科院大学杜鹃、西湖大学王睿、上海同步辐射光源高兴宇和重庆大学孙宽等人引入三(4-甲酰苯基)胺（TFPA）到FAPbI₃钙钛矿中。理论计算预测TFPA能优先结合到(100)晶面上，提高从α-FAPbI₃到δ相变的能垒，从而稳定钙钛矿结构。原位掠入射广角X射线散射数据显示，TFPA改变了晶体生长过程，使其倾向于形成具有面外取向的(111)晶面。电子显微镜表征揭示，TFPA主要分布在晶界处，使钙钛矿晶体排列更规整并抑制相变。时间分辨太赫兹发射光谱识别出一个额外的极化子模式，增强了载流子传输能力。
TFPA掺杂的器件实现了创纪录的26.4%光电转换效率（认证26.1%），并且在1个太阳光照、65°C条件下连续运行1100小时后，仍能保持初始效率的96.5%。
研究亮点：
首创晶面选择性钝化策略：设计TFPA分子优先吸附于不稳定的(100)晶面，提高α→δ相变能垒，同时促进(111)晶面择优取向生长，从根源上解决FAPbI₃的相稳定性问题。
创纪录的26.4%效率：TFPA修饰的钙钛矿太阳能电池实现26.4%的认证效率（26.1%），为迄今报道的(111)晶面主导型PSCs最高效率。
卓越的长期运行稳定性：未封装器件在65°C、连续光照下运行1100小时后仍保持96.5%初始效率；STEM与SED表征证实，TFPA富集于晶界，有效抑制了从晶界处起始的α→δ相变。
Stabilizing perovskite solar cells via facet-selective molecular engineering
Author: Yi Pan,Xin Chen,Zeyu Zhang,Zeping Ou,Ke Zhao,Bo Zhang,Kun Chen,Nabonswende Aida Nadege Ouedraogo,Zhenhuang Su,Bingchen He,Cheuk Hin Ho,Shanshan Chen,Yujie Zheng,Tingming Jiang,Jianqiang Qin,Juan Du,Xingyu Gao,Rui Wang,Caterina Ducati,Qiang Liao et al.
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435125004969
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