广东
近日，中国农业大学工学院田思聪教授在
Angewandte Chemie International Edition期刊上发表题为“Active-Site Shifting on the Ni-FeO x Interface Bridges Metallic and Oxidative Catalysis for Efficient Methane Partial Oxidation ”的研究成果。 中国农业大学为论文第一完成单位，博士研究生刘玟为论文第一作者，田思聪教授为论文通讯作者，韩鲁佳教授在论文研究工作全程提供支持与指导。
该研究构建了合成方法简易的Ni-FeOx复合材料体系，通过实验与理论紧密结合，发现甲烷部分氧化过程中，中间体CH3*在Ni-FeOx反应界面上从金属Ni位点向FeOx位点迁移，以“接力”方式协同完成甲烷脱氢与氧化过程。这一活性位点转移机制突破了“全程发生在金属位点的串联反应机理”的传统认知。
理论计算进一步验证了这一机制的合理性：CH3*跨界迁移的能垒为4.45 eV，明显低于在单一Ni或FeOx位点上的能垒（28.54 eV和5.36 eV），表明界面迁移是能量更优的反应路径。界面电荷密度差分和X射线光电子能谱分析结果表明，Ni-FeOx界面存在明显的电子相互作用，所导致的电荷分布特征推动了CH3*中间体向FeOx位点的转移，在活性位迁移过程中发挥了决定性作用。
基于这一机理构建的Ni-FeOx催化体系在中温条件下展现出优异的性能表现：在700 ℃时甲烷转化率高达89.9%，合成气产率达到9.7 mmol/g，不仅优于传统Fe3O4催化体系，也显著超越多数同类金属–氧化物耦合催化体系；同时循环运行过程中表现出高稳定性和抗积碳能力。
Ni-FeOx催化体系部分氧化重整甲烷性能表现
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