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宽带隙钙钛矿材料对叠层太阳能电池至关重要，但富Br软晶格可能引发严重的离子聚集与迁移，显著损害器件效率与稳定性。
基于理论研究发现Br⁻聚集会降低离子迁移能垒，上海大学马静、中国科学院大连化学物理研究所王开和刘生忠等人通过实验证明将钙钛矿带隙从1.68 eV精确调至1.65 eV可有效抑制Br⁻聚集，显著提高离子迁移能垒并增强光稳定性，同时不影响叠层电池效率。此外，我们设计了兼具多重氢键供体和路易斯碱官能团的功能分子SPG，降低了Pb²⁺和I⁻在结晶过程中的扩散系数，优化了结晶动力学并缓解了残余应力。由此，晶体质量提升的钙钛矿薄膜表现出更高的离子迁移能垒和增强的界面载流子提取能力。这些协同效应使单结钙钛矿太阳能电池效率高达23.24%，单片钙钛矿/硅叠层电池效率达30.16%，并在热、湿、光应力下展现出优异的稳定性。本研究为克服宽带隙钙钛矿的固有局限提供了重要见解，并为结晶动力学的理性调控提供了指导。
研究亮点：
带隙微调抑制Br⁻聚集：将钙钛矿带隙从1.68 eV降至1.65 eV，有效抑制Br⁻聚集，提高离子迁移能垒，显著增强光稳定性，且不影响叠层电池性能。
多功能分子SPG协同调控结晶与缺陷：SPG分子通过氢键与路易斯碱基团协同作用，降低Pb²⁺与I⁻扩散系数，优化结晶动力学，提升晶体质量并抑制缺陷形成。
高效率与高稳定性兼备：单结钙钛矿电池效率达23.24%，钙钛矿/硅叠层电池效率突破30.16%，并在高温、高湿与光照条件下表现出卓越的长期稳定性。
Synergistic Improvement of Bandgap and Crystal Quality for Highly Efficient and Stable Perovskite/Silicon Tandem Solar Cells
Xinrui Dong, Bita Farhadi, Kai Wang, Lu Liu, Shulin Wang, Shiqi Rong, Jiawei Wang, Zefeng Zhuang, Siyi Jiang, Qingshun Dong, Zhe Yan, Jilei Wang, Shaojuan Bao, Hanying Wang, Jing Ma, and Shengzhong Frank Liu
ACS Energy Letters 0, 10
DOI: 10.1021/acsenergylett.5c03056
https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsenergylett.5c03056
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