11 eV偏振可调角分辨光电子能谱系统的搭建 | 进展

角分辨光电子能谱（ARPES）同时具有能量和动量分辨能力，是研究材料电子结构的直接表征手段。与常规光源（例如氦灯、同步辐射光源）相比，利用激光作为光源不仅可以提升ARPES的能量分辨率，而且可以结合泵浦-探测技术实现时间分辨。ARPES常用的固体激光通常是利用非线性晶体进行频率转换获得的，可实现的最高光子能量仅为7 eV左右，能量和动量探测范围有限。虽然稀有气体高次谐波技术可以实现更高光子能量的激光，但是偏振可调性、能量分辨率较差。另外，高光子能量激光由于缺乏合适的真空窗口而需要搭建复杂的差分抽气装置，不仅无法保证测量时的真空度，而且需要持续消耗昂贵的稀有气体。11 eV是可以透过真空窗口（LiF、MgF₂）的最高光子能量，一方面可以使用真空窗口隔离激光器和ARPES腔，从而保持测量时的真空度不变，另一方面可以使用透镜、波片等光学元件进行操控。因此，11 eV激光是ARPES的理想光源。虽然此前已有11 eV激光的报道，但存在脉宽较宽、能量分辨率较差、偏振不可调等局限性，难以用于研究材料的轨道、自旋以及非平衡态性质。

最近，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心表面物理国家重点实验室SF09组冯宝杰、陈岚、吴克辉研究员指导研究生高纪松、赵峭消、刘文博，与山东大学赵智刚教授合作，成功研制出国际首台11 eV（精确值为10.8 eV）偏振可调飞秒激光。他们利用自研的大功率飞秒激光器（波长为1030 nm）进行两次三倍频，获得了114 nm飞秒激光。特别是在第二次三倍频过程中，他们使用了混合稀有气体，极大地提升了倍频效率。他们研制的11 eV激光的重复频率为1 MHz，样品处光斑直径<200 μm，光通量>10¹² photon/s，并且可以实现s、p、左旋、右旋偏振态的任意切换。

他们进一步将自研的11 eV激光集成到了ARPES系统上，系统的能量分辨率达到了11.4 meV，接近脉宽和线宽的傅里叶变换极限。他们测量了贵金属Au(111)、拓扑绝缘体Bi₂Se₃ 、表面合金Bi/Ag(111)等材料体系，展示了该系统在保持高能量分辨率的同时，可以实现线二色性（linear dichroism）和圆二色性 (circular dichroism) 测量，可以研究量子材料中的轨道和（赝）自旋特性，为探索量子材料中的新奇现象，包括电子关联效应、拓扑态和非平衡态等提供了关键技术。

图. (a) 系统示意图。(b) ARPES能量分辨率测量与光斑形状大小测量。(c) 多种材料体系在不同偏振光下的ARPES测量结果。

相关研究成果近期以“Development of a 10.8-eV tabletop femtosecond laser with tunable polarization for high-resolution angle-resolved photoemission spectroscopy”为题发表于国际学术期刊Rev. Sci. Instrum. 96, 093004 (2025) 。物理所博士生高纪松、赵峭消、刘文博为该论文的共同第一作者，物理所冯宝杰、陈岚、吴克辉研究员和山东大学赵智刚教授为共同通讯作者。该研究受到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、北京市自然科学基金、中国科学院青年团队计划等项目的支持。

编辑：Zoey