Nature再+1！清华SIGS康飞宇、贺艳兵团队合作破解固态电池“快充”难题！

电动车充电太慢、冬天趴窝、安全隐患大？

传说中的下一代固态电池

何时才能商用？

如何同时实现“快充”和“长寿命”

是固态电池实用化面临的关键挑战

清华SIGS康飞宇教授、贺艳兵教授、

吕伟副教授、侯廷政助理教授团队

联合天津大学杨全红教授团队

在该领域实现重要突破

给固态电池锂金属负极穿上“塑性铠甲”

为长期困扰行业的固态电池界面失效问题

提供了全新解决策略

北京时间10月30日零时

研究成果以

“用于固态电池的塑性固态电解质界面”为题

在线发表于《自然》（Nature）期刊！

《自然》文章截图

固态锂金属电池因其高能量密度和高安全性被誉为下一代动力电池的发展方向，在电动汽车和大规模储能等方面具有广阔的应用前景。然而，固态电池的商业化长期受困于固态电解质的低离子电导率和固态电解质/电极差的固-固界面稳定性等难题。虽然大量的研究已将固态电解质的离子电导率大幅度提升，但固态电池在大电流密度和低温充放电等严苛工况下，容易发生界面失效等问题。大量研究表明，锂金属负极表面传统富无机组分固态电解质界面（SEI）虽然具有高杨氏模量，然而，其“本征脆性”使其在循环过程中容易发生“脆性断裂”，导致界面缓慢的锂离子传输动力学和严重的锂枝晶生长与界面副反应，使得固态电池难以实现低温和大电流密度下的长寿命稳定循环，这一难题至今仍未得到有效解决。

图1 塑性SEI的组分筛选及其在固态电池循环过程中的作用示意图

近日，清华大学深圳国际研究生院材料研究院康飞宇教授、贺艳兵教授、吕伟副教授、侯廷政助理教授团队联合天津大学杨全红教授团队开展了系统性研究，创新性地提出了“塑性富无机SEI”的设计理念，开发出兼具优异机械性能、锂离子传输性能和梯度亲锂/疏锂特性的新型塑性SEI，大幅度提升了固态电池在大电流密度下和低温下的循环稳定性。

研究团队从SEI结构和模型进行源头创新，摒弃传统SEI“唯强度论”的结构模型和设计理念，将“塑性”特征作为新型SEI组分筛选的核心指标，以Pugh准则为塑性判据（B/G比值≥1.75表明组分具有塑性，其中B为体模量，G为剪切模量），通过对一系列潜在无机物进行了人工智能加速的理论筛选，发现硫化银、氟化银等材料不仅具备良好的塑性变形能力，还能显著降低锂离子的扩散能垒。

图2 塑性富无机SEI的结构和组分解析

在塑性SEI目标组分筛选的基础上，研究团队设计了一种含AgNO3添加剂和Ag/Li6.75La3Zr1.5Ta0.5O12（LLZTO）填料的有机/无机复合固态电解质，该体系可在固态电池运行中通过原位置换反应将脆性Li2S/LiF组分转化为塑性Ag2S/AgF组分，构建出具有“外柔内刚”梯度结构的SEI，该结构中外层塑性Ag2S/AgF组分能够耗散界面应力，中间富含传统SEI组分层有效维持传统高模量，内层亲锂组分诱导锂金属均匀沉积。这种SEI多层级结构协同的设计理念，犹如为锂金属负极量身定制了一套“塑性铠甲”，既保证了在低温和大电流密度条件运行过程中界面层的结构完整性，又实现了高效的离子传输并抑制了副反应。

同时，Ag颗粒修饰LLZTO的离子电子混合导体陶瓷填料（Ag/LLZTO）还显著提升了复合固态电解质的体介电性能，构筑了高效的锂离子传输通道，实现了锂离子的快速、均匀沉积反应。结果表明，该“塑性SEI”使固态电池展现出优异的电化学性能，在室温以及15 mA cm–2的电流密度和15 mA h cm–2面积容量下，锂金属对称电池能够稳定循环超过4500小时；在-30℃的环境中，对称电池仍能在5 mA cm–2的电流密度和5 mA h cm–2面积容量下稳定循环7000小时以上；匹配 LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2正极的固态全电池也具有优异的大倍率（20 C）和低温（-30℃）电化学性能。

图3 塑性富无机SEI的优异塑性变形能力和机械稳定性

该工作突破了传统SEI聚焦追求“坚硬”的设计理念，开创性地将“塑性”作为特征指标，提出了一条从固态电解质组分设计到理想界面的精准构建路径，为解决固态电池的界面失效问题提供了全新策略，并为新型界面层设计提供了重要的理论依据，对实用化固态电池的研发具有重要实用价值。

相关研究成果以“用于固态电池的塑性固态电解质界面”（A ductile solid electrolyte interphase for solid-state batteries）为题在线发表于《自然》（Nature）期刊。

本文通讯作者为康飞宇、贺艳兵、吕伟、侯廷政和杨全红。清华大学深圳国际研究生院2022级博士米金硕、2023级硕士生杨俊、2021级博士陈立坤和2022级博士生崔雯渟为论文共同第一作者。其他作者还包括清华大学深圳国际研究生院干林副教授、柳明副教授，宁波东方理工大学韩兵助理教授，深圳大学黄妍斐副教授等。研究得到国家自然科学基金项目、“工程科学与综合交叉”国家重点研发计划项目、深圳市科技计划项目、鹏瑞启航计划等多个项目的支持。

论文链接：

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文/图|米金硕 贺艳兵

编辑|叶思佳

审核|聂晓梅 林洲璐

排版|胡静雯