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复旦大学李峰Angew.:强氧化物-氧化物相互作用促进硝酸盐还原为氨

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研究内容

将硝酸盐(NO3-)电化学还原为增值氨(NH3)为从废水中去除硝酸盐污染物提供了一种有前景的方法,结合了能源效率和环境可持续性。然而,开发结合高效、低成本和高耐久性的工业上可行的催化剂仍然是一个重大挑战。

复旦大学李峰将氧化钴(Co3O4)纳米颗粒被锚定在氧化铜(CuO)纳米片载体上(Co3O4@CuO),通过强烈的氧化物-氧化物相互作用促进硝酸盐(NO3-)电还原为氨(NH3)。优化的Co3O4@CuO催化剂展现出卓越的硝酸盐还原性能,在电流密度约为2500 mA cm-2的安培级下,其氨法拉第效率高达93.4%。相关工作以“Promoting Ampere-Level Nitrate Reduction to Ammonia Through Strong Oxide–Oxide Interaction”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

研究要点

要点1. 作者报告了一种将Co3O4纳米颗粒锚定在CuO纳米片上的负载型催化剂(Co3O4@CuO),通过强烈的氧化物-氧化物相互作用在安培水平上有效地提高了NO3-到NH3的电化学转化。

要点2. Co3O4@CuO催化剂在碱性介质中对NO3RR表现出很高的催化性能,例如NH3生成率高达35.2±3.1 mg h−1 cm−2,在约2500 mA cm−2中的大电流密度下,NH3 FE高达93.4%。

要点3. 原位拉曼光谱、差分电化学质谱(DEMS)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)和理论计算进一步表明,Co3O4和CuO之间强烈的氧化物-氧化物相互作用调节了亚硝酸盐的吸附构型和随后的氢化过程。这种相互作用可以有效地控制整个反应途径,从而提高氨的收率和选择性。

这些氧化物材料的战略组合为开发高性能催化系统提供了指导框架。

研究图文

图1.Co3O4@CuO催化剂合成与表征。

图2.催化性能评估。

图3. 原位特征描述。

图4.结构-活性关系调查。

文献详情

Promoting Ampere-Level Nitrate Reduction to Ammonia Through Strong Oxide–Oxide Interaction

Haitao Xu, Yang Yang, Ali Han, Canglang Yao, Hao Zhang, Yan Luo, Zhengping Fu, Yalin Lu, Gang Liu, Feng Li,* Dongyuan Zhao

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI:https://doi.org/10.1002/anie.202510450

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