催化材料0727丨台州学院熊贤强JMST论文:原子级共价异质界面实现全光谱光催化析氢耦合选择性苯甲醇氧化

催化材料

近期，国际期刊《 Journal of Materials Science & Technology 》在线发表了题为 “Atomic-coherent covalent heterointerface enables full-spectrum photocatalytic H2 evolution coupled with selective organic oxidation” 的研究性论文。本研究通过构建原子级精准连接的ZnIn2S4/ZnCo2O4异质结双功能光催化剂，通过界面原子级调控与光热转换效应的协同优化，为太阳能驱动的高效化学转化提供了新的理论依据和技术路径。Journal of Materials Science & Technology 是材料科学类的中科院大小类一区期刊，最新影响因子为 14.3 。

第一作者： 王雨欣

通讯作者： 熊贤强 等

通讯单位：台州学院等

论文链接 ： https://doi.org/10.1016/j.jmst.2025.07.005

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光催化析氢耦合选择性苯甲醇氧化反应作为一种将可再生能源转化与高附加值化学品合成相整合的绿色策略，其实际应用长期受限于界面电荷转移动力学迟缓和太阳光谱利用率低下等关键科学问题。本研究通过构建原子级精准连接的ZnIn2S4/ZnCo2O4异质结双功能光催化剂，取得了以下进展：（1）创新性地利用Zn-S-Zn共价桥接策略构筑了晶格失配率仅为1.64%的原子级连贯界面；（2）通过能带工程建立了强内置电场，显著提升了光生载流子的空间分离效率；（3）巧妙利用ZnCo2O4的局域表面等离子体共振效应实现了近红外光区的宽谱捕获。这种多机制协同的设计策略系统性地解决了传统光催化体系中电荷复合严重、光谱响应范围窄及表面反应动力学缓慢等核心问题，最终实现了卓越的光催化性能（氢气生成速率达92.7 mmol g–1 h–1，苯甲醛选择性产率为72.9 mmol g–1 h–1）。本研究通过界面原子级调控与光热转换效应的协同优化，为太阳能驱动的高效化学转化提供了新的理论依据和技术路径。

光催化析氢技术作为可持续能源转化的重要途径，其发展长期受限于水氧化反应（OER）的动力学瓶颈。虽然牺牲剂体系中的析氢反应（HER）量子效率可达45.3%，但受OER过电位高、动力学慢的限制，实际系统的太阳能-氢能（STH）转换效率普遍低于0.16%。将HER与有机氧化反应耦合的策略开创了全新路径：以苯甲醇（BA）选择性氧化替代OER，可使活性提升2-3个数量级，同时生成高附加值的苯甲醛（BAD）——这一医药和精细化工的关键中间体。相较于传统依赖有毒氧化剂的合成工艺，光催化能在温和条件下实现绿色转化。然而，现有双功能催化剂仍面临电荷分离效率低和稳定性差的挑战。

异质结构工程为解决上述问题提供了新思路。理论研究表明，理想的内置电场（BIEF）可实现90%以上的电荷分离效率，但实际体系中界面缺陷（晶格失配率>5%时）往往使该效率降至40%以下。这些结构缺陷不仅形成复合中心，更严重制约载流子迁移。原子级连贯的晶格匹配界面（失配率<2%）通过共价键桥连可同时实现高效电荷传输和界面稳定，这对需要同步进行质子还原和醇氧化的双功能体系尤为关键。

然而，仅靠晶格匹配仍无法突破光催化的另外两个根本限制：光谱吸收范围窄和界面电荷转移动力学慢。最新研究发现，光热效应与晶格工程具有显著协同作用：（1）热辅助光子捕获可扩展光响应范围；（2）热效应能同时降低HER和BA氧化的能垒；（3）微对流促进传质。这种协同设计实现了从光子吸收到表面反应的全过程优化。

基于此，我们设计了 ZnIn2S4/ZnCo2O4 （ ZIS/ZCO ）异质结体系，其创新性体现在：（ 1 ）通过晶面定向生长构建了失配率仅 1.64% 的原子级连贯界面，形成 Zn-S-Zn 共价桥；（ 2 ）建立了从 ZCO 指向 ZIS 的强 BIEF ；（ 3 ）利用 ZCO 的金属特性实现全光谱吸收和光热转化。该体系在 HER （ 92.7 mmol g-1 h-1 ）和 BAD 合成（ 72.9 g-1 h-1 ）中均展现出卓越性能，为太阳能驱动的绿色化学合成提供了新范式。

1. 低晶格失配（ 1.64% ） ZnIn2S4/ZnCo2O4 异质结有效促进电荷分离。

2. 金属性 ZnCo2O4 的全光谱吸收和光热效应显著提升 HER 活性。

3. ZnCo2O4 优化水吸附和质子还原，加速 HER 动力学。

4. 耦合催化体系同步高效产氢和苯甲醛生成

F I G U R E1Schematic illustration of (a) incoherent, (b) semicoherent, (c) coherent heterointerfaces and charge transfer at interface. (d) Cell structures and constants of ZIS (006), ZCO (111), and ZIS (006)/ZCO (111), respectively, as well as the calculation of interfacial lattice mismatch.

F I G U R E 2Schematic diagram of the the synthesis procedure of the 38%-ZCO/ZIS sample. AFM images and heights of (b) ZCO, (c) ZIS, and (d) 38%-ZCO/ZIS. (e) TEM, (f) HRTEM, (g) SAED, and (h)–(m) elemental mapping images of 38%-ZCO/ZIS.

F I G U R E 3(a) XRD patterns of ZCO, ZIS, andx%-ZCO/ZIS composite. (b) N2adsorption-desorption isotherm. High resolution XPS spectra of S 2p (c), In 3d (d), and Co 2p (e) in ZIS, ZCO, and 38%-ZCO/ZIS. (f) UV-vis spectra of ZCO, ZIS, andx%-ZCO/ZIS.

F I G U R E 4(a) Time profile of photocatalytic H2evolution. (b) Photocatalytic H2and BAD production rate and selectivity of BAD conversion.(c)In situDRIFTS on 38%-ZCO/ZIS for photocatalytic selective of BA under visible light irradiation. (d) Wavelength-dependent AQE over 38%-ZCO/ZIS. (e) Comparison of the H2evolution performance of 38%-ZCO/ZIS with other ZIS-based composite photocatalysts (detailed data are shown in Table S3). (f) Recycling photocatalytic test of H2evolution over the 38%-ZCO/ZIS.

F I G U R E5Density of states (a), (b) and the work functions (c), (d) of ZIS and ZCO, respectively. The energy band structure (e) and charge density difference (f) for the ZCO/ZIS composite.

F I G U R E6In-situirradiated high-resolution XPS spectra of38%-ZCO/ZISsamples: (a) S 2p, (b) In 3d, and (c) Co 2p. KPFM potential images at the surface potential mode for (d), (e) ZIS and (g), (h) 38%-ZCO/ZIS before and after light irradiation; Surface potential profiles along the lines of ZIS (f) and 38%-ZCO/ZIS (i) before and after light irradiation. 2D color map of TA spectra of ZIS (j) and 38%-ZCO/ZIS (k). (l) Kinetics decay traces probed at 720 nm for ZIS and 38%-ZCO/ZIS, respectively.

F I G U R E7(a) Temperaturevs. irradiation time plots of ZCO, ZIS, and 38%-ZCO/ZIS powders. (b)Photothermal mapping images and timelineofZIS, ZCO, and 38%-ZCO/ZISunder Vis and Vis-NIR irradiation. (c)Infrared photographs of ZIS and 38%-ZCO/ZIS during photocatalytic H2evolution testing underVisand Vis-NIR illumination.

F I G U R E8(a) Diagram of hydrogen adsorption Gibbs free energies for H2evolution (b) Molecular adsorption of water on ZIS and ZCO. (c) Static water contact-angle measurement on ZCO, ZIS, and 38%-ZCO/ZIS. (d) Current-voltage curves for proton reduction measured in the Na2SO4solution. (e) Temperature dependence of the H2evolution rate and corresponding comparison of apparent activation energy of ZIS and 38%-ZCO/ZIS. (f) Possible mechanism of light-driven H2/BAD production over ZCO/ZIS composite.

本研究通过原子级精确构建的ZIS/ZCO异质结光催化剂，有助于解决制约光催化效率的三大关键科学问题：界面电荷复合、光谱响应范围受限以及表面反应动力学迟缓。该体系具有以下创新：首先，通过Zn-S-Zn共价桥构建的原子级连贯界面（晶格失配率仅为1.64%）实现了超高效的载流子分离与传输；其次，集成的光热转换特性将光响应范围拓展至近红外区域；最后，局域热效应显著降低了反应活化能垒。实验结果表明，该催化体系在析氢和苯甲醛选择性合成方面均达到了较高水平，为耦合光催化系统确立了新的性能基准。

本研究不仅为太阳能燃料制备和精细化学品合成提供了高效解决方案，更重要的是提出了先进光催化系统的三大核心设计准则：（ 1 ）原子级界面工程可有效消除电子缺陷态；（ 2 ）光热功能组分能够突破传统半导体的光谱限制；（ 3 ）协同载流子管理策略可实现氧化还原反应的动态平衡。这一创新设计理念为开发全光谱响应的高效光催化剂开辟了新途径，其普适性设计原则可进一步拓展应用于 CO2 光还原、生物质转化以及环境污染物降解等重要领域，为发展绿色可持续的光催化技术提供了新的理论基础和技术支撑。

Y. Wang, et al. Atomic-coherent covalent heterointerface enables full-spectrum photocatalytic H2 evolution coupled with selective organic oxidation, Journal of Materials Science & Technology, 2025,https://doi.org/10.1016/j.jmst.2025.07.005.

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资料整理：王雨欣

编辑：环境与能源功能材料

审核：熊贤强

熊贤强（通讯作者），博士，副教授，硕士生导师，被评为2025年度英国皇家化学学会Journal of Materials Chemistry A期刊新锐科学家（Emerging Investigator），催化学报青年编委。浙江省高校领军人才青年优秀人才，台州市高层次人才特殊支持计划青年人才，台州学院青年英才。主要从事半导体光电催化及光催化水分解产氢研究，已在Advanced Materials、Applied Catalysis B：Environment and Energy、Carbon Energy等期刊发表SCI论文50余篇，获授权国家发明专利24件，主持国家自然科学基金项目1项，浙江省自然科学基金项目1项，中国博士后面上项目2项，浙江省博士后择优资助项目1项，台州市科技局项目1项，横向多项。

壳聚糖丨纤维素丨MOF材料丨石墨烯丨碳纳米管丨MXenes丨硫化钼丨催化材料丨蒸发材料丨吸附材料丨电极材料丨除磷材料丨产氢材料

2025年7月15日，国际TOP期刊《International Journal of Biological Macromolecules》在线发表了题为“Multifunctional and sustainable chitosan-based interfacial materials for effective water evaporation, desalination, and wastewater purification: A review”的综述性论文。根据Web of Science检索，这是国际上首篇全面论述多功能和可持续壳聚糖基界面蒸发材料在废水处理和水净化中应用的综述性论文。本文总结了壳聚糖基太阳能界面蒸发器（CS-SIE）四种类型（水凝胶、气凝胶、海绵和膜）、五种改性材料和在水污染控制中应用。最后，总结了CS-SIEs在实际应用中仍面临挑战。《International Journal of Biological Macromolecules》主要聚焦于天然大分子的化学改性及其在生物、环境、制药、食品等领域的工业应用，最新中科院分区：8.50/二区TOP期刊。

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2024年06月08日，国际期刊《International Journal of Biological Macromolecules》发表了题为“Sustainable chitosan-based materials as hetrogeneous catalyst for application in wastewater treatment and water purification: an up-to-date review”综述论文。根据Web of Science检索，这是国际上首篇全面论述壳聚糖基异相催化剂在废水处理和水净化中应用的综述性论文。本综述概述了金属氧化物/壳聚糖基复合材料（MOs@CSbMs）、金属硫化物/壳聚糖基复合材料（MSs@CSbMs）、铋基半导体/壳聚糖基复合材料（BibSCs@CSbMs）、金属有机框架/壳聚糖基复合材料（MOFs@CSbMs）和纳米零价金属/壳聚糖基复合材料（NZVMs@CSbMs）等5种Cat@CSbMs材料的制备策略及作为助催化剂、光催化剂、类芬顿试剂在处理各类废水中的应用进展。该综述不仅加深了对环境功能材料与环境污染控制作用的理解，也为未来Cat@CSbM在污染物吸附和富集、光催化氧化降解污染物和还原金属离子等相关领域的研究提供了参考和启示。该论文自2024年6月发表以来，现已被引用30次（Web of Science），2025年5月入选ESI高被引论文。其中被国外学者引用17次，国际引用占比56.7%。

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2024年 12 月 24 日，国际期刊《 Separation and Purification Technology 》发表了题为 “Intriguing and boosting molybdenum sulfide (MoS 2 )-based materials for decontamination and purification of wastewater/seawater: An upgraded review” 综述论文。本综述全面总结了近6年（2018-）MoS2基材料（MoS2bMats）提高废水处理和水净化的有效改性策略，并重点阐述了MoS2bMats在环境污染物吸附、光催化降解和还原、Fenton高级氧化、PMS/PS活化氧化、废水脱盐（膜过滤和太阳能蒸发脱盐）等方面的应用。最后，讨论并提出了 MoS 2 bMats 理论研究与应用之间存在差距、工程挑战、未来的研究方向和机遇。该论文自 2024 年 12 月线上发表以来，现已被引用 13 次（ Web of Science ）。

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2025年 06 月 ，国际期刊《 International Journal of Biological Macromolecules 》发表了阳光净水课题组题为 “Sustainable chitosan-based adsorbents for phosphorus recovery and removal from wastewater: A review” 最新 综述论文。本文全面综述了用于废水中磷回收和去除的壳聚糖基吸附材料（CSMats）的性质、改性方法、影响因素。同时，总结了CSMats吸附去除水体磷的主要作用机理（氢键、静电作用、路易斯酸碱相互作用、配体/离子交换和表面沉淀作用）。此外，还归纳了CSMats的再生方法、连续流处理和在实际废水中应用。 最后，讨论了 CSMats除磷材料面临的挑战和未来发展方向。《 International Journal of Biological Macromolecules 》主要聚焦于天然大分子的化学改性及其在生物、环境、制药、食品等领域的工业应用，2025年6月最新影响因子/中科院分区： 8.50/ TOP 期刊。

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2024 年 1 月，国际期刊《 International Journal of Biological Macromolecules 》期刊发表了题为 “A review on chitosan/metal oxide nanocomposites for applications in environmental remediation“ 的综述性论文。更清洁、更安全的环境是未来最重要的要求之一。与传统材料相比，壳聚糖具有丰富的生物相容性、生物降解性、成膜能力和亲水性，是一种更环保的功能材料。由于壳聚糖分子链上丰富的 -NH2 和 -OH 基团可以有效地与各种金属离子螯合，壳聚糖基材料作为金属氧化物纳米材料（ TiO2 、 ZnO 、 SnO2 、 Fe3O4 等）的多功能支撑基质具有巨大的潜力。近年来，许多壳聚糖 / 金属氧化物纳米材料（ CS/MONM ）作为吸附剂、光催化剂、非均相类芬顿试剂和传感器，在环境修复和监测中具有潜在和实际的应用。本综述全面分析和总结了CS/MONMs复合材料的最新进展，这将为CS/MONMs复合材料的制备和废水处理应用提供丰富而有意义的信息，并有助于研究人员更好地了解CS/MONMs复合材料在环境修复与监测中的潜力。该论文自 2024 年 1 月线上发表以来，现已被引用45 次（ Web of Science ），其中被国外学者引用25次，国际引用占比55.5%。

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2024 年 2 月，国际期刊《 Separation and Purification Technology 》发表了题为 “ A review on the process of magnetic chitosan-based materials in water purification and solid-phase extraction of contaminants” 的综述性论文。污染物检测和水净化对于实现环境保护和资源利用非常重要。构建新型功能材料去除各种污染物也变得越来越重要和紧迫。本综述总结了磁性壳聚糖（M-CSbMs）的3种可靠制备策略（原位策略、两步策略和沉积后策略），并详细介绍了M-CSbMs在有效吸附/光催化去除污染物（如重金属离子、有机染料、抗生素和其他污染物）和磁性固相萃取超低浓度污染物等方面的研究进展。最后，提出了 M-CSbMs 目前面临的挑战和前景，以期促进其在水净化和固相萃取污染物方面的实际应用。该论文自 2024 年 2 月发表以来，现已被引用 35 次（ Web of Science ）。

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