磁控微型机器人编程新范式，《PNAS》重磅发表西交|港城|马普所联合成果！

前言：在这场微尺度制造革命中，模板被丢掉，磁场被重新理解，而“琥珀”成为了结构编程的灵感之源。

Image credit: Shan-Gang Wei（魏山刚，摄影师）

微型磁驱柔性器件对于微创医疗、柔性智能电子器件和微型机器人技术的发展和应用至关重要。尽管其相关应用研究以取得诸多突破，但目前的磁畴编程技术依旧强烈依赖基于模板的顺序制造工艺，限制了微型器件的制造精度、操控灵活度、批量制备效率和响应一致性等关键指标，无法满足微机器人对精确操控与集群控制等需求。

西安交通大学、香港城市大学及德国马普智能系统研究所联合团队在磁控软体机器人的高精度批量制造领域取得关键性进展，提出了一种仿琥珀的无模板磁畴编程策略，利用温度变化触发干凝胶-LIG-PDMS异质薄膜中的应力诱导三维形状变形，结合聚乙二醇（PEG，4000）的液-固相变（65°C）对变形后三维微结构进行无模板封装并在1.8T强磁场中饱和充磁，实现了20μm分辨率的可编程三维磁化与秒级加工效率，大幅提高了微型磁控器件的编程精度与制造效率。

相关研究成果以《Template-Free 3D Programmable Magnetization of Soft Millirobots Induced by Interlayer Stress》为题，发表于《美国国家科学院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences, PNAS.Direct submission）。

这是继团队2023年在《Advanced Science》1、2024年在《PNAS》2发表系列论文之后，在“干凝胶-激光诱导石墨烯-磁弹性体”这一异质材料体系基础上开展的第三项代表性工作，构成了微型软体机器人制造研究的“层间应力三部曲”。这一次，他们用“层间应力+琥珀启发”的原创策略，破解了高精度磁畴编程与高通量微结构制备之间的矛盾，真正实现了无需模具、无需组装的三维磁性结构一体化加工，让微米级的磁控机器人能够批量且精准地“生成”。

图1 层间应力辅助三维磁畴无模板编程示意图

✦三维磁畴编程全新范式：丢掉模板，写入形变

当前微型磁控机器人主流的磁编程方式主要依赖于两类工艺流程：①模板诱导磁化：结构必须先“被折好”，再去磁化，精度受限，难以微型化，且制备效率较低；②磁场辅助3D打印：容易造成非饱和磁化，磁响应力不足。

聚焦上述微尺度高效制备与高精度磁畴编程难题，团队提出的“无模板三维磁畴编程”策略完全打破了这一限制。他们使用温/湿敏干凝胶在激光诱导石墨烯（LIG）和磁弹性体（PDMS-NdFeB，mPDMS）之间构建层间应力：将结构浸入65°C下液态PEG中，干凝胶层因失水收缩，引发结构自发弯曲变形；随后降至室温冷却固化，PEG“如琥珀般”冻结精细三维形态；再用1.8T强磁场进行饱和磁化，使磁畴按目标形态分布；最终水洗去除水溶性PEG及干凝胶层，获得的磁弹性体结构即具备精确三维磁响应能力。全过程不依赖任何模具和装配过程，实现了毫米级结构的高精度、批量化成型与饱和磁化。

其中，利用LIG层内部互联的三维孔洞结构及优异的导电特性，以其作为多孔柔性电极进行藻酸盐水凝胶电沉积，从而实现基于微尺度机械锁定（mechanical interlocking）的超亲水凝胶层与超疏水mPDMS层稳固互联。避光干燥24h后得到具有秒级响应速度的温/湿度响应异质材料。随后通过精细调控飞秒/皮秒激光脉冲能量等参数，可对异质材料逐层切割与定域移除（Z向分辨率2μm，X/Y向分辨率20μm），从而实现了层间应力的定域/定向可编程调控及微尺度器件一体化成型。

图2 基于层间应力诱导的三维磁畴编程工艺

聚乙二醇（PEG，4000）具有低液固相变温度（53-58°C）与水溶性的优点，受琥珀可保存上亿年前生物精细三维形貌这一自然现象的启发，团队以PEG为“松脂”，将层间应力编程后的二维柔性微器件置于液态PEG（65°C）中，在温度和PEG强吸水性协同作用下诱导层间应力并驱动柔性微器件变形为预设三维结构。得益于层间应力的原位驱动优势，我们可将各种设计的微器件批量放入PEG中并降温固化，无需设计模板及手动精细操作。且固定后样品可统一置于1.8T强磁场中进行饱和磁化，极大提升了柔性微器件的磁畴编程精度、批量制备效率与批次一致性。最终，将样品置于去离子水中搅拌/超声以溶解PEG并去除干凝胶层，从而完成磁驱微器件制备。

（聚乙二醇液-固相变锁定柔性微器件实验视频）

✦磁化性能表征：揭示应力分布与磁畴编程关联

为了实现对多层结构三维形变的精确编程，研究团队首先测试了典型条带结构在不同温度下的响应（图3A）。实验发现，温度升高加快了干凝胶的失水收缩，显著增强了结构的应变与应力，从而提高了变形程度。在60℃条件下不同干凝胶覆盖比例的条带测试结果表明（图3B），可通过调干凝胶整覆盖面积精准控制弯曲角度。

在面内充磁后，条带结构的弯曲角度随磁场强度增加而增大，并在超过50mT时趋于饱和（图3C）。为探索温度与磁场两种机制下的形变关系，研究设计了七种不同干凝胶覆盖比例的固定端结构（图3D），发现磁畴分布与温度诱导形变角度高度一致，弯曲角范围从18°到352°。有趣的是，温度驱动主要实现单向形变，而磁场驱动则可根据磁畴方向实现双向形变。当温度诱导弯曲角小于180°时，磁驱动形变与之基本一致；但由于磁畴的双极性，磁致弯曲角通常不超过180°。而一旦温度诱导形变超过180°，磁驱动形态会从半圈弯折过渡到波浪形结构（图3E），反映出两种驱动方式之间的互补性与耦合特征。

图3 应力设计与磁畴编程的设计与表征

✦写入的不只是形变，还有“编码”

通过可编程激光图案化，团队能够在材料表面逐层写入磁响应/非响应区域：①利用飞秒/皮秒激光定域移除局部磁性层；②用激光切痕编程干凝胶层的应力分布，调控微结构三维形态；③通过温度激活预设的层间应力，产生自发形变。最终，这种空间分布的“应力+磁畴”就成了形变的“程序语言”，允许机器人在磁场中完成双向弯折、波浪形态、弹出结构（Pop-up）等复杂响应动作。为展示层间应力辅助编程的强大能力，研究团队在温度与磁场驱动形变规律的基础上设计了多种二维图案结构，包括短轴螺旋、双短轴及其局部变体。实验与有限元仿真高度一致，均表现出可预测的三维变形。其中，当温度诱导弯曲角超过180°时，磁畴分布出现转折点，波形曲率精确复现温度诱导形态。

图4 复杂条带结构编程及匀强磁场驱动变形

✦主被动变形协同，驱动环结构拓宽设计维度

由于干凝胶仅涂布于异质材料单侧，且层间应力以收缩模态为主，致使二维到三维的变形方向受限，限制了机器人结构设计的灵活性。为实现双向变形，研究团队在目标结构外围引入了辅助“弹出环”设计（Pop-up ring）。该环可引导结构向上或向下变形，移除后中心区域仍可保持被动变形，从而补齐了设计工具箱最后一环。在“蚂蚁结构”中，中心结构被主动解耦，三对腿分别由干凝胶和弹出环驱动，实现上下异向弯曲，模拟真实步态。其中，弹出环由交替排列的干凝胶覆盖区域（主动）与移除（被动）区域组成，通过应力传导形成反向弯折，实现结构中局部区域的精准控制。

图5 基于剪纸结构的磁畴编程与三维驱动变形

研究还进一步展示了用于加密信息的“磁响应元胞阵列”（元胞尺寸300×900μm）：结构平时看似无序，当遇磁场时立刻显现“M”、“P”、“I”或“星形”字样，旋转磁场变化时，信息再次“隐去”——磁场控制下的信息隐藏与再显在亚毫米级柔性结构中被实现，体现了所开发的磁畴编程工艺的高精度、高效率与高响应一致性。

图6 超结构中信息的图案化磁存储

✦“选区磁响应”助力柔性微机器人高效移动

为展示所提出的无模板磁畴编程策略的优越性，研究团队设计并制备了一款具备高效行走能力的多足软体机器人（图7）。其主体采用非磁性材料构成，左右相邻的腿部则被编程为相反的磁化方向，在交变磁场下可实现精准控制，模仿爬行步态运动。

机器人的结构由三类区域组成：干凝胶区用于温度诱导变形，去除干凝胶后的LIG区用于激光图案化，纯PDMS区则抑制磁响应，便于区域功能调控。制造过程中引入“弹出环”实现异向形变，使各腿可选择性向上和向下弯折，并通过有限元仿真辅助设计（图7A）。最终结构仅保留中央机器人区域，非磁性本体有效减少在梯度磁场中的阻力。

在120 mT均匀磁场下，机器人两侧腿分别上翘与下压，实现协调步态。相比传统需多步组装或基于定制模板的加工方式，本工作中通过激光直接加工，仅需数秒即可完成复杂结构制造，真正实现了无模板、高精度、批量化的磁控软体机器人快速制造。

图7 磁控微型爬行机器人的编程制造与运动测试

✦展望未来：纳米尺度、智能协作、医疗场景

论文共同通讯作者郑志强博士表示，团队的系列工作从理论和工艺角度详细揭示了该体系的物理场响应机理，开发了高精度可编程制备工艺，此次发表的研究工作为微型软体机器人制造研究的“层间应力三部曲”画上完美句号。他们计划在未来瞄准生物医疗应用端，进一步将磁控软体机器人尺寸缩微至10 μm以下；结合磁场+电场+湿度/温度等多物理场响应耦合，实现更复杂驱动模式；与传感器、药物载体结合以实现医疗软体系统集成，探索血管内导航、靶向释放、组织修复等医疗场景应用。

论文一作韩捷博士表示，前期目标是一个具有极强材料包容度的制备策略，拓展了精细微结构和柔性智能系统的设计制造工具箱。该体系不仅局限于干凝胶、激光诱导石墨烯和磁弹性体这一种组合，所开发的微尺度机械锁定（mechanical interlocking）策略可支持异质材料界面稳固结合，激光逐层精加工策略可支持层间应力和力学行为的高精度编程，琥珀启发的无模板编程策略可支持任意微型三维结构的固定，丰富的工具箱可为领域发展注入新动力。与此同时，团队将继续聚焦微尺度柔性材料的应力调控及微型机器人在生物医疗领域的应用探索。

✦研究人员介绍

本研究由西安交通大学物理学院联合香港城市大学、德国马普智能系统研究所合作完成。

西安交通大学物理学院青年教师韩捷博士和港城王水澄博士为论文并列第一作者，德国马普智能系统研究所Metin Sitti院士、香港城市大学董立新教授和郑志强博后为论文通讯作者。特别感谢Sinan Ozgun Demir, Francisco Jesús, Feinan Zhao, Gaurav Gardi, Cem Balda Dayan, Saadet Baltaci及 Muhammad Turab Ali Khan等人的帮助与讨论。本研究工作得到了国家自然科学基金、香港研究资助局等项目支持。

公众号导读：；

参考文献：

[1] Zheng, Zhiqiang, Jie Han, Sinan Ozgun Demir, Huaping Wang, Weitao Jiang, Hongzhong Liu, and Metin Sitti. "Electrodeposited superhydrophilic‐superhydrophobic composites for untethered multi‐stimuli‐responsive soft millirobots." Advanced Science 10, no. 23 (2023): 2302409.

[2] Zheng, Zhiqiang, Jie Han, Qing Shi, Sinan Ozgun Demir, Weitao Jiang, and Metin Sitti. "Single-step precision programming of decoupled multiresponsive soft millirobots." Proceedings of the National Academy of Sciences 121, no. 13 (2024): e2320386121.

论文链接：

https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2426846122

来源：高分子科学前沿

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