四川
【成果掠影 & 研究背景】
光催化全分解水技术通过太阳能驱动水分解为氢气和氧气，是替代化石燃料、缓解气候变化的理想方案。二氧化钛（TiO₂）因其储量丰富、稳定性高而备受关注，但其光催化效率受限于深能级缺陷（如Ti³+）和光生电荷分离能力不足的问题。传统研究中，高温或牺牲剂的使用虽能提升性能，但常温无牺牲剂条件下的高效全分解水仍是挑战。本研究通过钪（Sc³+）掺杂金红石TiO₂，结合晶面结工程，成功实现了缺陷钝化和强内置电场的构建。Sc-TiO₂的激子结合能降至8.2 meV（未掺杂时为28.6 meV），远低于室温热波动能（24 meV），表明激子可自发解离。此外，（101）和（110）晶面结形成的强电场驱动光生电子和空穴高效分离。优化后的Sc-TiO₂在常温无牺牲剂条件下，氢气析出速率达758 μmol·h⁻¹，氧气析出速率372 μmol·h⁻¹，表观量子效率（AQY）达30.3%（360 nm），太阳能-氢能转换效率（STH）达0.34%，为目前TiO₂基光催化剂的最高水平。
【创新点 & 图文摘要】
创新点：
- 1.Sc³+掺杂有效钝化Ti³+缺陷，降低激子结合能至8.2 meV，实现室温下自发激子解离。
- 2.通过（101）和（110）晶面结构建强内置电场，促进光生电荷空间分离，表面光电压信号提升257倍
- 3.梯度Sc掺杂优化晶面生长比例，（101）/（110）晶面面积比达57%，显著增强电荷分离效率。
- 4.通过电子能量损失谱（EELS）和电子顺磁共振（ESR）证实Sc掺杂显著降低氧空位和Ti³+缺陷浓度。
- 5.光沉积实验验证（101）晶面富集空穴，（110）晶面富集电子，揭示晶面依赖性电荷分离机制。
图1：Sc-TiO₂、Al-TiO₂与未掺杂TiO₂的形貌与晶面分析
图2：电荷分离动力学对比（表面光电压显微成像与瞬态光谱）
图3：光沉积实验验证电荷空间分布
图4：缺陷表征与激子结合能分析
图5：Sc-TiO₂的局域配位环境与电子结构
图6：光催化全分解水性能与效率对比
【总结 & 原文链接】
本研究通过Sc³+掺杂金红石TiO₂，结合晶面结工程，成功解决了传统TiO₂光催化剂中缺陷多、电荷分离难的问题。Sc掺杂不仅钝化Ti³+缺陷，还显著增强晶面结电场，实现光生电荷的高效分离。优化的Sc-TiO₂在常温无牺牲剂条件下表现出卓越的全分解水活性，AQY和STH效率均创TiO₂基催化剂新高，为低成本、环保型光催化剂的设计提供了新思路。
原文链接: https://doi.org/10.1021/jacs.5c01936
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