《自然·通讯》南京大学曹毅/王炜/薛斌、北海道大学龚剑萍：具有张拉整体结构的水凝胶！

张拉整体结构是一种在自然界和建筑设计中常见的精巧结构。它们由刚性的、承受压缩的组件和连续的张力网络交织而成。张拉整体结构的关键优势在于其实现了高强重比和优异的机械性能。通过维持整个网络中张力的连续分布，张拉整体结构能够有效分散外力并降低局部应力集中，从而实现高刚度和韧性。此外，张拉整体结构具有双模量特性，这即在同一力轴线上，其拉伸方向的刚度显著高于压缩方向。

图1通过水凝胶内原位氨基酸晶体棒生长构建张拉整体结构的原理示意图。

近期，南京大学曹毅/王炜/薛斌团队联合北海道大学龚剑萍教授，受到细胞内张拉整体结构的启发，通过模拟生物系统的机械化学原理，成功将张拉整体结构整合到水凝胶中。作者通过酶促反应诱导氨基酸晶体在聚合物网络中自然生长，使水凝胶内部形成氨基酸晶体棒与加载了预应力的聚合物网络机械互锁的张拉整体结构。这种结构在不显著牺牲高含水量的情况下显著提高了水凝胶的机械性能，解决了传统水凝胶网络中强度、刚度和含水量之间的固有矛盾。同时，这种方法制备的水凝胶表现出独特的双模量机械响应，其拉伸与压缩杨氏模量比高达13，为组织工程等领域仿生材料的开发提供了全新思路和策略。

该工作以“Hydrogels with prestressed tensegrity structures”为题发表在《Nature Communications》上。通讯作者为南京大学曹毅教授、王炜教授、薛斌副教授和日本北海道大学龚剑萍教授。该研究得到了国家自然科学基金，国家重点研发计划和江苏省自然科学基金等项目的支持。

图2 酪氨酸晶体及具有张拉整体结构水凝胶（TG水凝胶）的表征。

图3 TG水凝胶内聚合物网络中预应力的表征。

图4 TG水凝胶的力学性质表征。

图5 TG水凝胶内张拉整体结构的形成动力学。

图6 TG水凝胶内部张拉整体结构的形成以及凝胶机械性能的分子动力学模拟。

参考生物系统中细胞外基质和细胞骨架的结构，作者提出了一种结合化学合成与机械工程的方法，利用高刚度的棒状氨基酸晶体组件和柔性聚丙烯酰胺网络协同构成张拉整体结构。具体而言，水凝胶内部的晶体在原位生长过程中自然地通过结构演变引发机械性能的突变。通过SEM图像等实验证据，可以观察到水凝胶内部互锁晶体结构的形成；荧光测定实验则直接表明了由于晶体生长引起的内部张力的变化。张拉整体结构的存在使凝胶实现了约30 MPa的拉伸杨氏模量，并表现出显著的双模量特性。分子动力学模拟进一步揭示了机械化学相互作用如何驱动张拉整体结构的形成。

与传统的纤维增强或双网络设计等方法相比，该方法结合了机械化学控制与分层自组装，提供了一种在机械加载时立即转移应力的有效手段，使材料即使在显著应变下也能保持结构完整性。该研究为定制高性能且高含水量的仿生水凝胶铺平了道路，适用于组织工程和软机器人等需要同时具备机械稳定性和高含水量的应用场景。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-025-58956-3

来源：高分子科技