傅华华&王为忠&柯维俊&方国家AM：晶粒>2 µm！调控晶界生长实现高效宽带隙钙钛矿及全钙钛矿叠层太阳能电池

宽带隙钙钛矿（~1.78 eV）是构建高效叠层器件的关键，但其高溴含量（>40%）导致快速结晶和晶界缺陷问题。

华中科技大学傅华华、武汉大学王为忠、柯维俊和方国家等人提出创新策略：在反溶剂中引入钾四(五氟苯基)硼酸盐（KTFB）分子，通过三重相互作用（静电作用、氢键、π-阳离子作用）锚定钙钛矿表面，捕获退火过程中易逃逸的甲脒离子（FA⁺），抑制晶界处卤化铅残留。

该方法制备的宽带隙钙钛矿晶粒尺寸突破2 µm，单结器件效率达20.7%，全钙钛矿叠层器件两终端（2T）和四终端（4T）效率分别达28.3%和29.1%，均为领域领先水平。器件稳定性同步提升，未封装2T叠层器件在50℃氮气环境中T80寿命达500小时。

文章亮点总结

1. 晶界调控新机制
   KTFB分子通过静电作用、氢键和π-阳离子作用选择性吸附于（110）晶面，捕获退火过程中逃逸的FA⁺，减少晶界卤化铅残留和缺陷。DFT计算显示，KTFB在（110）面的吸附能是（100）面的3倍，结合能达-2.7 eV，显著提升晶界有序性。

2. 高效宽带隙与叠层器件
   优化后的宽带隙钙钛矿薄膜晶粒>2 µm，非辐射复合降低，单结器件效率达20.7%。与窄带隙钙钛矿结合后，2T和4T叠层器件效率分别达28.3%和29.1%，EQE积分电流与J-V测试结果高度吻合（偏差<1%）。

3. 稳定性突破
   KTFB的疏水性使薄膜接触角从36.7°提升至56.4%，抑制水分侵蚀。未封装2T叠层器件在50℃持续光照下，T80寿命从对照组的100小时延长至500小时，归因于晶界缺陷减少和卤化物相分离抑制。

M. L. Zaffalon, A. Fratelli, Z. Li, F. Bruni, I. Cherniukh, F. Carulli, F. Meinardi, M. V. Kovalenko, L. Manna, S. Brovelli, Ultrafast Superradiant Scintillation from Isolated Weakly Confined Perovskite Nanocrystals. Adv. Mater. 2025, 2500846.

https://doi.org/10.1002/adma.202500846

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