Desalination| 基于自牺牲策略的共价张量水凝胶用于高效光热蒸汽生成

研究背景

太阳能驱动的蒸汽生成技术因其在可持续水资源管理中的巨大潜力而备受关注。然而，将光吸收、水传输和热管理等功能集成到单一的三维宏观结构中仍然是一个挑战。这种结构可以通过水凝胶、聚合物、碳材料和金属等材料构建，并展现出高孔隙率、快速质量传递和独特的润湿特性。然而，如何在宏观尺度上实现这种有序结构的长程有序性，以增强光吸收和热定位，仍然是一个关键问题。此外，现有的制造技术如3D打印、静电纺丝等在大规模生产光热水凝胶方面面临设备成本高、产量有限和操作复杂等技术挑战。

在光吸收材料中，导电聚合物（如聚吡咯、聚苯胺和聚噻吩）因其交替的单双键结构能够实现从可见光到红外光的宽谱吸收，被认为是理想的光热转换材料。其中，聚吡咯（PPy）因其优异的光吸收性能、良好的水稳定性和生物相容性而受到广泛关注。然而，将这些材料与具有抗菌性能的壳聚糖（CS）结合，可以进一步提升材料的综合性能。壳聚糖不仅具有抗菌性，还具有成本低和可持续性等优点。尽管在光热水凝胶领域已经取得了一定进展，但在光吸收、光热转换效率、热分布、水传输、机械性能和大规模制造之间仍然存在权衡。因此，开发一种能够同时满足这些需求的新型材料结构具有重要意义。

相关成果以“Covalent tensor hydrogel using a self-semisacrificing strategy for effective photothermal steam generation“为题发表在《Desalination》上。（ JCR一区，中科院一区TOP，IF=8.4）

研究结论

本研究开发了一种基于自半牺牲策略的共价张量水凝胶（CTH），通过微流控技术制备的微凝胶构建而成。这种水凝胶具有梯度孔隙分布，能够增强光吸收、水传输和热管理。CTH在太阳能驱动的水蒸发中表现出卓越的性能，蒸发率达到3.1 kg/m²·h，热导率低至0.3 W/m·K，显著提高了太阳能利用效率。此外，CTH还具有自清洁性能，能够防止盐沉积和微生物污染，从而实现长期稳定运行。

CTH的设计不仅在蒸发效率上表现出色，还具备优异的光热转换效率、机械稳定性和抗菌性能。其抗菌性能能够有效抑制微生物的生长，即使在细菌数量增加的情况下，抗菌率仍可保持在65%以上，显示出长期水处理的潜力。在实际应用中，CTH在海水淡化和城市污水处理中表现出高效的净化能力，能够显著降低废水中的总磷、总氮和氨氮含量，达到EPA一类水质标准这种水凝胶的设计具有模块化和低成本的特点，能够无缝集成到现有设施中，降低改造成本，为可持续水资源管理提供了一种高效、稳定且经济的解决方案。

研究数据

图 1. CTH 的制备和表征：（a）基于微流控芯片的微凝胶合成和超声波处理下的可控溶解。(b) CTH 制备示意图。(c) 单组分 CP 微凝胶的溶解动力学图示。(d) CS、CP 共聚物和 CTH 的傅立叶变换红外光谱对比，突出显示其化学成分。(e) CS 和 CP 共聚物的紫外可见光谱。(f) CTH、单一微凝胶和普通水凝胶的紫外-可见-近红外吸收光谱，显示它们的光吸收能力。(g) 加工成各种形状的 CTH 的光学照片。

图 2. 微凝胶的动态溶解 微凝胶的动态溶解：（a）光学显微照片显示了在 37 ◦C 温度下 0、30 和 60 分钟，在没有超声处理（US-）的情况下，CTH 整体内微凝胶的溶解情况。(b) 光学显微照片显示，在 37 ◦C 加热和超声处理（US+）的共同作用下，CTH 微凝胶加速溶解，观察时间为 0、30 和 60 分钟。 (c) 在 US- 和 US+ 条件下，每隔 10 分钟对微凝胶溶解情况进行定量评估。(d）经 US 处理和未经 US 处理的 CTH 中微凝胶的粒度分布。(e) 拉曼光谱分析与 CTH 的拟合曲线，突出显示分子组成和结构。(f) CTH、单个微凝胶、普通水凝胶和 CP 水凝胶的存储模量（G'）随振荡应力的变化。(g) 在 0 至 100 rad s-1 的角频率范围内，应变为 1.0%时，损失模量 (G") 随振荡应力的相应变化，与 (f) 中的同一组材料相同。(h) 随着层数增加，CTH 的存储量（G'）和损耗模量（G"）。

图 3：CTH 的形态分析 CTH 的形态分析：（a）CTH 的俯视图，显示上层微凝胶层的光学显微照片和显示微凝胶层孔隙率的扫描电镜图像。(b) 微凝胶层内孔隙大小的统计分布，显示了孔隙的均匀性和结构。(c) CTH 底部视图，光学显微照片显示了底部微凝胶溶解产生的水凝胶层，扫描电镜图像显示了水凝胶层的孔隙率。(d) 对水凝胶层内孔隙大小的统计分析，揭示了水凝胶层的多孔特性。(e) CTH 的侧视图，显示上层微凝胶层和下层水凝胶层界面的显微光学图像。(f）CTH、单一微凝胶和普通水凝胶中孔隙的比表面积。

图 4. CTH 蒸发器的太阳能蒸汽发生性能。(a) 不同微凝胶溶解时间的 CTH 蒸发器在太阳光照射（100 mW·cm-2）下的温度变化。(b) 在太阳光照射下，微凝胶层数增加（CTH-1 至 CTH-4）的 CTH 蒸发器顶面的温度变化。(c) 在太阳光照射下，CTH 蒸发器在反复加热和冷却循环过程中的光热响应。(d) 在太阳光照射下，CTH 和普通水凝胶蒸发器纵向高度上的表面温度变化。(e) CTH 和普通水凝胶蒸发器相对于纵向高度的加热速率。(f) CTH 和普通水凝胶蒸发器纵截面的红外热图像。(g) CTH 蒸发器纵向热分布示意图。(h) 在太阳光照射下，不同微凝胶溶解时间的 CTH 蒸发器蒸发的水的质量变化。(i) 采用分层微凝胶（CTH-1 至 CTH-4）的 CTH 蒸发器蒸发的水的质量变化。(j) 蒸发器导热系数的测量。(k) 蒸发器内的能量分布分析。(l) 使用 CTH 蒸发器处理废水前后，废水中总磷 (TP)、总氮 (TN) 和氨氮 (NH3-N) 的含量。

图 5. 室外应用以及类似肉芽组织的 CTH 的脱盐和抗菌特性：（a）照片显示水净化装置用于处理人工海水。(b) 水净化装置的净化水累积质量、太阳光强度和净化水生产率随时间的变化。(c) CTH 蒸发器在盐水中每天 4 小时一太阳照射下的七天太阳能海水淡化性能。(d) 模拟人工海水淡化过程 3 天和 7 天后水凝胶蒸发器表面盐分积累的照片。(e) 使用 CTH 进行海水淡化处理前后人工海水中主要离子的浓度。(f) 已报道的水凝胶蒸发器与 CTH 的海水淡化效率和蒸发率的比较分析。(g) 不同样品（CS、CP 水凝胶、PEGMA、普通水凝胶、单一微凝胶和 CTH）在营养琼脂培养基上的大肠杆菌和金黄色葡萄球菌菌落形成单位。 (h) 从接种后 1 到 14 天，CTH 对各种细菌的抗菌率时间过程。(i）不同样品（CS、CP 水凝胶、PEGMA、普通水凝胶、单一微凝胶和 CTH）对细菌生长的抗菌率。

https://doi.org/10.1016/j.desal.2025.118754

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