北京
研究内容
甘油电氧化（GOR）作为一种生产高附加值化学品的创新策略，被认为是电催化中析氧反应的有前景的阳极替代品。然而，高潜力、有限的选择性和法拉第效率阻碍了GOR的工业规模应用。
内蒙古大学王蕾/武利民/高瑞廷首次构建了铼和钌共掺杂过渡金属合金（NiCoFeRuRe），用于将甘油高效电氧化为甲酸盐。得益于Ru元素诱导的M3+-OOH的快速产生以及Re通过原位表征对OER和甘油过度氧化的抑制，NiCoFeRuRe只需要1.133 VRHE即可实现10 mA cm-2的电流密度，甲酸盐产品的法拉第效率为95.6%，稳定性超过450小时。NiCoFeRuRe作为双功能催化剂，该电池可以同时生产氢气和甲酸盐，比电解水分解低265 mV，具有350小时的优异稳定性。相关工作以“Re and Ru Co-Doped Transition Metal Alloy as a Bifunctional Catalyst for Electrooxidation of Glycerol to Formate Coupled with H2 Production”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。
研究要点
要点1. 作者构建了一种具有优异GOR性能的铼和钌共掺杂过渡金属合金电催化剂（NiCoFeRuRe）。NiCoFeRuRe电极需要1.133 VRHE才能达到10 mA cm-2，并显示出95.6%的法拉第效率（FE）和接近100%的甲酸盐产物选择性。
要点2. 原位表征和理论计算表明，Ru的加入有效地调节了NiCoFe的局部电子结构和本征活性，促进了M3+-OOH的产生。另一方面，诱导的Re抑制了OER和甘油的过度氧化，增强了甲酸盐的FE。同时，Re倾向于与Ru配位，更强的Re-Ru键极大地诱导了NiCoFe中的电荷再分配。Ru和Re促进C-C键断裂，优化甘油脱氢动力学，提高GOR性能。。
要点3. NiCoFeRuRe上的双电极电解槽只需要1.31 V即可达到10 mA cm-2，比电解水分解低265 mV。
这项工作为合理设计具有高产物选择性的过渡金属合金电催化剂用于生物质升级提供了新的视角。
研究图文
图1. 材料特性。
图2. GOR性能。
图3. HER和整体电解性能。
图4. 机制分析。
图5. DFT计算。
文献详情
Re and Ru Co-Doped Transition Metal Alloy as a Bifunctional Catalyst for Electrooxidation of Glycerol to Formate Coupled with H2 Production
Hengyi Chen, Rui-Ting Gao,* Kerong Su, Zilong Li, Limin Wu,* Lei Wang*
Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202501766
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