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导读
近期，吉林大学化学学院于吉红教授团队在Advanced Materials期刊发表题为“Metal-Modified Zr-MOFs with AIE Ligands for Boosting CO2Adsorption and Photoreduction”的研究论文，吉林大学鼎新学者博士后王博伦为论文第一作者，李激扬教授、刘云凌教授、于吉红教授为论文共同通讯作者。
图1. AIE配体Zr-MOFs光催化剂设计原理示意图
设计和合成具有良好光捕获和光激发性能的金属有机骨架（MOFs）材料用于人工光催化CO2还原是一项有吸引力但具有挑战性的任务。该研究首次提出了设计合成一种新型聚集诱导发光（AIE）活性配体四苯基吡嗪（PTTBPC），通过与稳定的Zr-oxo团簇配位构建了Zr-MOF光催化剂（命名为Zr-PTTBPC）。Zr-PTTBPC具有双重互穿框架的scu拓扑结构，在水、各种有机溶剂和酸碱溶液中表现出优异的稳定性，同时具有良好的CO2吸附能力。其中PTTBPC配体具有强光捕获和光激发能力，而Zr-oxo团簇有利于CO2的吸附和活化，为进一步的金属改性提供了潜在的位点。因此，Zr-PTTBPC及其Co/Ni衍生物不仅表现出优异的稳定性和高CO2吸附能力（273 K和1 atm下73 cm3g-1），而且在420 nm LED光照下，Co修饰的Zr/CO-PTTBPC的CO产率高达293.2 µmol g h-1，可重复使用至少三个循环。通过电荷载流子动力学和理论计算的深入研究，揭示了其潜在的机制，证实了单相多组分协同作用是光催化CO2还原的关键。
图2. Zr-PTTBPC光催化剂的结构示意图
图3. Zr-PTTBPC和Zr-Co/Ni-PTTBPC的光催化活性、能级和光还原机理示意图
总之，该研究基于网状化学策略，设计合成了一种新型光活性四苯基吡嗪AIE配体，与Zr-oxo团簇配位构筑稳定的Zr-MOF光催化剂，为新型MOF光催化剂的设计与合成提供了新的方向。 该研究工作得到了国家自然科学基金、中国博士后科学基金等项目的支持。
论文链接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adma.202407154
来源：吉林大学化学学院
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