北京
研究内容
孔通道对催化体系中的传质起着决定性的作用。然而，由于难以构建锚定在孔壁内外的位点，因此孔壁内外催化位点的位置对性能的影响仍未得到充分探索。
上海科技大学黄逸凡/中国科学技术大学姜政/中国科学院上海高等研究院徐庆使用具有精确锚定活性位点的一维共价有机框架（COF）来探索通道对典型氧还原反应（ORR）催化的影响。电催化评估表明，与锚定在通道外的Pt位点相比，位于通道内的单个Pt位点表现出更高的动力学活性。相关工作以“In/Outside Catalytic Sites of the Pore Walls in One-Dimensional Covalent Organic Frameworks for Oxygen Reduction Reaction”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。
研究要点
要点1.作者通过将含有邻菲咯啉单元的两个节点（C2）单体与四个节点（C4）单体缩合来设计两个1D COF，精确控制活性位点的位置。邻菲咯啉单元的取向用于精确确定金属配位是发生在通道内部还是外部。
要点2.Pt在两种1D COF中的邻菲咯啉单元处被螯合，进行了典型的ORR，根据它们的位置评估它们的催化性能。电催化评估表明，与锚定在通道外的Pt位点相比，位于通道内的单个Pt位点表现出更高的动力学活性。
要点3.原位光谱分析表明，通道内Pt-Cl断裂和电位诱导阴离子传输的局部重建更有效。在ORR过程中，通道内活性位点的卓越阴离子传输能力和动力学活性也促进了*OH的解吸，优于通道外活性位点。
本研究的结果为设计多相催化多孔催化剂中的活性位点提供了策略。
研究图文
图1. 2D、3D和1D COF的扩展方案。
图2.（A）1D COF在通道内外锚定Pt位点的方案。（B）1D in COF和（C）1D out COF的粉末X射线衍射图案（黑色十字：实验轮廓，红线：Pawley精细轮廓，蓝线：重叠（AA）堆叠模式的模拟图案，黄色条：布拉格位置，绿线：精细差异）。
图3. 负载铂的1D COF的物理特性。
图4. ORR活性评估。
图5. 在电催化ORR过程中，在不同电势下对COF-Pt中的1D进行原位ATR-FTIR光谱测量。
文献详情
In/Outside Catalytic Sites of the Pore Walls in One-Dimensional Covalent Organic Frameworks for Oxygen Reduction Reaction
Shuai Yang, Zejin He, Xuewen Li, Bingbao Mei, Yifan Huang,* Qing Xu,* Zheng Jiang*
Angew. Chem. Int. Ed.
DOI : https://doi.org/10.1002/anie.202418347
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