广东
导读
近日，四川大学化学学院余达刚教授团队应邀在《Acc. Chem. Res.》杂志上发表了题为Recent Advances in Electrochemical Carboxylation with CO2的研究总结（内封面），系统综述了近年来在二氧化碳（CO2）参与的电化学羧基化领域的重要进展。
CO2不仅是人们熟知的温室气体，也是一种重要的碳一资源，具有储量丰富、廉价易得、可循环再生等优点。然而，由于其具有较高的热力学稳定性和动力学惰性，CO2活化和化学转化存在巨大挑战。电化学体系利用电子/空穴作为绿色还原剂/氧化剂，可高效实现对CO2或有机分子的活化，而且可以通过调节氧化还原电位实现高活性中间体的可控形成和转化，从而成为合成化学的重要手段。其中，CO2参与的电化学羧基化反应是合成羧酸这类高附加值化学品的绿色方法，也是实现CO2资源化利用的重要途径。余达刚教授团队一直致力于在温和条件下实现CO2的高效活化与选择性转化（综述：Sci. China Chem.2020, 63, 1336; Acc. Chem. Res.2021, 54, 2518; Natl. Sci. Open2023, 2, 20220024; Sci. Bull.2023, 68, 1225），自2017年起，针对CO2参与的电化学羧基化领域存在的关键问题开展了系统研究，取得了若干重要进展。该团队基于CO2插入碳-金属键、碳亲核试剂进攻CO2以及阴极还原CO2为自由基负离子等CO2活化模式，开发了高效的电化学体系，成功实现了四类CO2参与的电化学羧基化反应：（1）碳（类）卤键的(不对称)还原羧基化（Nat. Commun.2021, 12, 7086; Chin. Chem. Lett.2024, 35, 110104; J. Am. Chem. Soc.2024, 146, 14864）；（2）碳碳单键的还原羧基化（J. Am. Chem. Soc.2022, 144, 2062; Sci. China Chem.2024, DOI: 10.1007/s11426-024-2075-6）；（3）非活化非共轭二烯的还原环化双羧基化（Angew. Chem., Int. Ed.2023, 62, e202301892）；（4）氮杂芳烃区域选择性可调控的碳氢键羧基化(Nature2023, 615, 67)。这些工作促进了CO2化学和有机电化学领域的发展，为CO2资源化利用提供了新思路。
本文通讯作者是余达刚教授，孙国权博士为论文第一作者。特别感谢国家自然科学基金委，四川省科技厅和四川大学等单位的经费支持，感谢康奈尔大学Prof. Song Lin、蓝宇教授和中国科学技术大学郭昌教授等课题组的合作和帮助，同时感谢我校分析测试中心王晓燕老师以及我院李静老师，张琴芳老师和邓冬艳老师对相关研究的大力支持。
论文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.accounts.4c00417
来源：四川大学化学学院
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