斯坦福崔屹《Nano Lett》：一种电化学操作下的冷冻技术，成功实现对CO2RR中间体研究

随着全球气候变化和环境污染问题的日益严峻，电化学二氧化碳还原（CO2RR）技术作为一种潜在的解决方案受到了广泛关注。这项技术可以将CO2转化为有用的化学燃料或原料，从而实现碳资源的循环利用。然而，CO2RR过程中的中间体状态不稳定，难以捕捉和表征，这限制了对其机理的深入理解。近期，美国斯坦福大学崔屹教授和李煜章教授等人在《Nano Letters》上发表了题为“Electrified Operando-Freezing of Electrocatalytic CO2 Reduction Cells for Cryogenic Electron Microscopy”研究论文，报道了一种电化学操作下的冷冻技术（electrified operando-freezing），成功实现了对CO2RR中间体的高分辨率结构和化学信息的获取。

研究团队开发了一种新型的电化学操作下的冷冻方法，通过在电化学反应条件下迅速冷冻，将反应中间体稳定在亚稳态，以便在低温电子显微镜（cryo-EM）下进行成像和光谱分析。他们以铜（Cu）催化剂在CO2气氛下的CO2还原为模型系统，观察到铜催化剂在CO2气氛中会发生重构，而在空气中则保持不变。此外，研究还发现了在操作冷冻样品的电化学液固界面存在单价铜（Cu1+）和C−O键，这些是传统非原位测量无法检测到的关键反应中间体。

1.创新技术：该研究首次将电化学操作与冷冻技术相结合，为研究电化学界面提供了新的视角。 2.高分辨率成像 ：通过cryo-EM技术，实现了对电化学界面中间体的原子级分辨率成像。 3.关键中间体发现 ：揭示了在CO 2 RR过程中，铜催化剂表面存在Cu1+和C−O键，为理解反应机理提供了重要信息。

图1：展示了电化学操作冷冻装置的工作原理和样品制备过程。

图2：通过cryo-EM和cryo-STEM-EELS技术，展示了在不同电子剂量下，铜催化剂表面的结构和化学变化。

图3：催化剂-电解质界面铜氧化态分析。

图4：催化剂-电解质界面的中间碳键态分析。

本研究不仅为CO2RR机理的理解提供了新的实验数据和理论支持，也为其他电化学能源技术，如电池和电解水制氢等，提供了一种新的研究方法。通过这种技术，科研人员可以更深入地理解电化学反应过程中的动态变化，为设计更高效、更稳定的电催化剂提供指导。

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