北京
研究内容
双原子催化剂（DACs）已被提议打破单原子催化剂（SACs）在多分子和中间体的协同活化中的限制，为催化调节提供了额外的自由度。然而，合成具有高均匀性、原子精度和令人满意的负载量的DACs仍然是一个挑战。
安徽工业大学刘明凯/闫岩/中国科学技术大学罗赖昊报道了一种通过精确的静电相互作用控制和相邻空位构建的DACs的简单级联合成策略。合成了定义明确、均匀分散的双Fe位点，由两个氮键连接（Fe-N 2 -Fe）。合成的DACs对氧还原反应表现出优异的催化性能，包括良好的半波电势（0.91 V）、高的动力学电流密度（21.66 mA cm -2 ）和完美的耐久性。相关工作以“Cascade Synthesis of Fe-N2-Fe Dual-Atom Catalysts for Superior Oxygen Catalysis”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。
研究要点
要点1.作者报道了一种通过精确的静电相互作用控制和精确的相邻空位构建的DACs的简单级联合成策略。进一步证明了通过两个氮键（Fe-N 2 -Fe）连接的定义明确、均匀分散的双Fe位点的成功合成。通过第二种金属离子与桥接的N源（如三聚氰胺和尿素）的局部锚定来形成DACs位点，该离子优先吸附在SACs位点上。随后N源的热解诱导了衬底碳原子的蚀刻，并导致相邻空位的形成，从而实现了第二金属离子的捕获。
要点2.与Fe-SACs和商业Pt/C相比，合成的Fe-N 2 -Fe位点在催化活性和稳定性方面对氧还原反应（ORR）表现出优异的催化性能。基于DACs的锌-空气电池在25℃和-40℃下分别表现出169.8和52.18 mW cm -2 的惊人功率密度，分别是基于Pt/C+Ir/C的电池的1.7和2.0倍。
要点3.密度泛函理论（DFT）计算表明，Fe-N 2 -Fe位点的独特配位结构能够优化O 2 吸附的构型，从而诱导O-O键的解理势垒（0.13 eV）比Fe-SACs的解理势垒低得多（0.42 eV）。还证明了该策略在合成其他M-N 2 -M DACs（M=Co、Cu、Ru、Pd、Pt和Au）方面的普遍性，有助于构建用于不同催化应用的DACs库。
研究图文
图1. 用不同策略的双原子催化剂合成过程的示意图。
图2. Fe-N 2 -Fe DAC的结构表征。
图3. 电催化ORR性能。
图4. ZABs性能。
文献详情
Cascade Synthesis of Fe-N 2 -Fe Dual-Atom Catalysts for Superior Oxygen Catalysis
Shuang Zhao, Minjie Liu, Zehua Qu, Yan Yan,* Zhirong Zhang, Jifeng Yang, Siyuan He, Zhou Xu, Yiquan Zhu, Laihao Luo,* Kwun Nam Hui, Mingkai Liu,* Jie Zeng
Angew. Chem. Int. Ed.
DOI : https://doi.org/10.1002/anie.202408914
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