宋继中&姚纪松团队CEJ：多功能配体协同提升CsPbI3纳米晶光电性能实现高性能红光PeLED

无机卤化铅钙钛矿纳米晶（LHP NCs）因其高缺陷容忍度、窄半峰宽（FWHM）和宽色域（几乎覆盖100%的Rec. 2020）等特性，被视为有源矩阵纳米晶发光二极管（LED）的理想发光材料。随着钙钛矿发光层制备技术和器件结构的不断优化，基于CsPbX3（X = Cl, Br, I）NCs的钙钛矿LED（PeLEDs）在短短几年内取得了显著进展，外量子效率（EQEs）已超过20%。然而，LHP NCs不稳定的表面使其易于降解，限制了其进一步的发展和应用。

目前，CsPbI3NCs主要存在的问题包括：一方面是CsPbI3 NCs表面配体结合力弱，且油酸、油胺（OA和OAm）配体与CsPbI3NCs的结合为动态不稳定状态，容易产生非辐射复合中心，使CsPbI3 NCs的光学性质和稳定性退化。而另一方面，OA和OAm的绝缘性会抑制载流子的注入与传输，进而退化器件性能，降低PeLEDs的效率和稳定性。因此，迫切需要一种多功能配体，既能实现高效的缺陷钝化，又能改善载流子传输性能，从而全面提升PeLEDs的效率和操作稳定性。

鉴于此，郑州大学宋继中和姚纪松等人提出了一种由2-噻吩乙胺氯化物（TEAC）配体后处理的方法，重塑CsPbI3 NCs表面，协同提高CsPbI3NCs的光学性能和电学性能，以此构筑高性能红光PeLEDs。经TEAC处理后，CsPbI3 NCs中的缺陷密度明显减少。受益于这些结果，TEAC修饰后的CsPbI3 NCs在两次纯化过程后仍保持高PLQY（92.5%）（见图1）。表面分析和理论计算证明，TEAC以双齿形式锚定在CsPbI3 NCs表面，TEA+能够同时和未配位的Pb2+和I−产生强的相互作用（见图2），抑制非辐射辐合，并使CsPbI3 NCs的稳定性得到有效提升（见图3）。同时，含有噻吩基团的TEAC配体部分替代了CsPbI3 NCs表面的长链脂肪族配体，提升了NCs的载流子传输性质（见图4）。基于此所构筑的红光PeLED在发射光687 nm处实现了17.3%的外量子效率（EQE），T50高达9.8 h（见图5）。基于上述TEAC的表面工程充分说明，筛选兼具高导电性和强配位作用的配体对于制备高效稳定性PeLED是至关重要的。

Li Chuang, Yao Jisong*, Xu Leimeng, Yang Zhi, Wang Shalong, Cai Bo*, Wang Jindi, Fan Wenxuan, Wang Yu*, Song Jizhong*. Multifunctional ligand-manipulated luminescence and electric transport of CsPbI3perovskite nanocrystals for red light-emitting diodes.

DOI : 10.1016/j.cej.2024.152483

https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.152483.

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