研究内容
过渡金属氧化物(TMOs)作为析氧反应(OER)的关键电催化剂,由于其结构和组成的不确定性、难以准确测量其电化学活性表面积(ECSA)以及传统测量中传质(MT)速率的不足,其本征活性评估尚未标准化。
中国科学院长春应用化学研究所周敏利用电沉积热退火方法精确合成了具有明确结构和组成的单颗粒TMOs。同时,为单个颗粒设计了低粗糙度的球形表面,从而能够精确测量其ECSA。通过构建导体核半导体壳结构,作者评估了钙钛矿型半导体材料固有的OER活性,将范围扩大到导电TMOs之外。最后,使用单颗粒纳米电极技术,系统地测量了不同尺寸的TMOs颗粒的OER,克服了传统方法中的MT限制。相关工作以“Benchmarking the Intrinsic Activity of Transition Metal Oxides for the Oxygen Evolution Reaction with Advanced Nanoelectrodes”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。
研究要点
要点1.作者提出了一种先进的单TMOs颗粒纳米电极的制备策略,适用于导电(例如,RuO 2 、IrO 2 、NiCo 2 O 4 、CoO x 、FeO x 、NiO、PbO 2 )和半导电(SEMI;例如,LaCoO 3 和LaFeO 3 )催化剂。为所需的纳米电极结构设计了导电Au核SEMI壳结构。
要点2.提出的策略能够实现高电子输运(ET)和MT速率,精确测量ECSA,并消除异质界面效应。使用单颗粒纳米电极技术,系统地测量了不同尺寸的TMOs颗粒的OER,克服了传统方法中的MT限制。
要点3.作者提出了一种精确可靠的方法来评估TMOs的内在活性,不仅验证了理论计算的准确性,而且揭示了OER活性与TMOs熔点的强相关性。
这一发现对未来的高通量材料研究和应用具有重要意义,为电催化提供了有价值的见解。
研究图文
图1. 催化剂的制备方法和本征活性测定原理。
图2. 用于OER的单个RuO 2 颗粒纳米电极的本征活性测量。
图3. 用于OER的单个LaCoO 3 和CoO x 颗粒纳米电极的本征活性测量。
图4. TMOs对OER的动力学及其物理化学性质之间的相关性分析。
文献详情
Benchmarking the Intrinsic Activity of Transition Metal Oxides for the Oxygen Evolution Reaction with Advanced Nanoelectrodes
Han Gao, Jianan Xu, Xueqi Zhang, Min Zhou*
Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202404663
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