丘陵、成会明、熊志远等《自然·通讯》：二维氮化硼高效声子桥效应让快充不再过热！

随着电子器件功率密度的持续攀升，热管理系统面临着前所未有的挑战。在高功率应用场景中，如电动汽车与手机的快速充电，电池或芯片的热失控已成为引发安全事故的主要原因。为提高系统的散热效率，二维材料如石墨烯和六方氮化硼纳米片（BNNS）因其超高的平面热导率而备受关注，已被广泛用于散热膜进行高效均热。然而，当这些二维材料用作热界面材料（TIM），高接触热阻严重限制其应用。目前具有高热导率的垂直序化的二维材料被广泛报道，但二维材料在复杂界面的热传导机制仍不明晰，限制其性能进一步提升。此外，高端TIM市场目前由国外企业垄断。因此，二维材料在复杂界面处的热传输机制理解、高性能二维材料TIM的设计及规模化制备，成为亟待解决的卡脖子问题。

针对这一挑战，清华大学丘陵副教授、中国科学院深圳先进技术研究院成会明院士和华南理工大学熊志远教授提出了界面声子桥策略，旨在降低二维材料TIM的接触热阻。该团队发展了一种易量产的加工方法，利用高分子基底的粘塑性，在剪切应力下诱导BNNS旋转，形成了独特的弧形结构。具有弧形结构的BNNS-TIM不仅显著降低了接触热阻（低至0.059 in² W K⁻¹），还具有高达20.95 kV mm⁻¹的介电强度，使其能应用于快充电池散热等高压散热场景。此外，通过分子动力学模拟，该团队从降低界面声子反射概率的角度，揭示了BNNS搭接角度对于界面声子传输行为的影响。该工作加深了对二维材料组装体声子输运行为的理解，为设计高性能热界面材料提供了新的思路。相关工作以“Low thermal contact resistance boron nitride nanosheets composites enabled by interfacial arc-like phonon bridge”为题发表在最新一期的《Nature Communications》上。该工作的共同第一作者是詹科和陈宇聪，均为清华大学硕士研究生。

图1. 弧形结构BNNS-TIM的制备技术与微观结构

BNNS因其高热导率及出色的介电性能，被认为是下一代高性能热管理材料。与石墨烯不同，BNNS仅通过声子进行热传导，是研究二维材料界面声子传输的理想模型。如图1，研究团队利用BNNS与粘塑性聚合物混合，通过易量产的堆叠-切割工艺，制备具有弧形结构的导热垫片。SEM结果显示，BNNS-TIM体相中的BNNS呈现高度一致的垂直排列，而在切割表面附近，形成特殊的弧形结构。

图2. 弧形结构的形成机理

为了进一步理解近表面处的BNNS在切割过程中的旋转行为，作者测试了BNNS聚合物复合膜的力学性能，发现BNNS填量从70–90 wt.%降低到50-60 wt.%后，薄膜由脆性断裂转变为韧性断裂。有限元模拟表明，随着切割表面处BNNS的旋转，低BNNS填量的样品在线性剪切力作用下表现出近似弧形的应力-应变分布。这与SEM观察到的形貌一致，揭示其弧形结构的形成机制。

图3. BNNS-TIM的导热性质

热阻是评价TIM在实际应用场景下散热性能的重要指标， 其不仅考虑材料本身的热导率，也考虑了界面热传导的贡献。 研究团队发现70 wt.%含量的BNNS-TIM具有超低热阻（0.059 in² W K⁻¹），性能远高于目前报道的数值和商用高端导热产品。此外，BNNS-TIM还具有高介电强度，适用于高电场环境下电子设备的散热。作者最后用雷达图展示了BNNS-TIM在热、力和电学方面的综合优势，突显了其广阔的应用前景。

图4. 界面声桥策略有效性的实验和理论研究

为了进一步理解70wt.%填量下BNNS-TIM出现的热阻最优值，作者将热阻进一步拆分成材料热阻与接触热阻。发现随着BNNS含量增加，总热阻逐渐减小，但接触热阻逐渐增加，使得热传导瓶颈由材料主导转向接触主导。研究发现，具有类似硬度的70 wt.% 和80 wt.%填量的BNNS-TIM在热阻值上显示巨大差异，这是由于70 wt.%填量BNNS-TIM的独特弧形结构能有效地在界面处传输声子。分子动力学模拟结果表明，BNNS的接触角度对界面热传输有显著影响。低频范围的声子谱的重叠程度和界面热通量随着BNNS接触角度减小而升高。此外，界面声子穿透函数谱图进一步证明了上述结论。

图5. BNNS-TIM的规模生产与在快充电池上的工业应用展示

该研究团队联合欣旺达、vivo等企业，展示了BNNS-TIM的巨大工业应用潜力，通过堆叠-切割工艺可以简单高效规模化生产。与商业产品相比，BNNS-TIM在静压（43.5 psi）下能够实现更好的降温效果。此外，由于其超过20 kV mm−1的高介电强度，BNNS-TIM可安全应用于高电场环境，例如电池快充散热。

小结：研究团队基于“声子桥”原理，利用低分子量聚合物的粘塑性质，调整氮化硼纳米片的排列取向，制备了具有低接触热阻（0.059 in² K W-1）和高介电强度（20.95 kV mm-1）BNNS-TIM。 分子动力学模拟揭示了其低热阻与二维材料中定向声子散射导致的接触角度依赖的热传导密不可分。 该制造方法简单易量产，展现了在快充电池散热应用中的巨大潜力。 这项研究为发展二维材料基高性能热界面材料的制备提供了新的思路。

来源：高分子科学前沿

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