双曲型色散的激发态载流子等离激元 | 进展

极化激元是一种光与其他粒子或准粒子相互作用耦合形成的电磁模式。其不仅可以增强光与物质的相互作用，还能将自由空间光局域在纳米尺度，实现在纳米尺度下对光的操控 。近年来，光学各向异性材料的极化激元由于具备新奇的光学特性，已经成为极化激元学中的重要领域。在 各向异性材料中，当介电张量呈现相反符号的元素时，其光学等频面呈现双曲面形状并允许双曲极化激元的传播。双曲极化激元一直是层状材和天然晶体中重要的研究主题，这些材料已经被证明具有较高应用前景。但大多数的双曲声子极化激元对光电操纵不敏感，而层状半导体材料——如黑磷（Black-P），可以通过光电手段操纵载流子，这为极化激元的主动调控提供了新的选择。

图1 a，实验装置和瞬态双曲等离激元的示意图。b，体黑磷在布里渊区Z点附近的能带结构。c，光激发黑磷的归一化纳米红外光谱。d，黑磷在激发态下的各向异性介电。虚线：本征黑磷，实线：激发态黑磷。e-f，黑磷的光学等频面。g，金盘边界激发的双曲等离激元示意图。h，原始和非平衡态黑磷/金叠层结构在光激发状态下的近场图像。

黑磷的电子能带和光学介电常数的各向异性可导致显著的各向异性光电导率，这表明黑磷可能支持双曲等离激元，但其本征载流子的低掺杂水平阻碍了对其双曲等离激元的观测。

图2 a，厚度为353 nm的矩形黑磷形貌图，比例尺为1 μm。b，沿扶手椅方向传播的等离激元的三阶近场振幅图，其中黑色箭头为入射探针的投影方向。c，入射探测光投影方向（黑色箭头）与锯齿形方向（白色虚线）之间的夹角θ示意图。d，沿（b）中虚线记录的近场信号轮廓，分别显示了角度依赖的等离激元波长λp和λp/2。

近日，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心陈佳宁研究员，与国家纳米科学中心戴庆研究员、刘前研究员、苏州实验室薛孟飞副研究员合作。通过超快飞秒激光脉冲诱导黑磷的介电张量出现相反的符号，激活并实现了黑磷中低损耗瞬态双曲等离激元的主动调控。在这项工作中，通过光泵浦过程将大量热载流子注入黑磷，从而激发并直接观测到了稳态下不存在的双曲等离激元。由此产生的非平衡态使光学等频面从原始的椭球形拓扑转变为罕见的瞬态双曲面形。此外，对不同泵浦探测延迟下非平衡态的动力学分析表明，黑磷的双曲等离激元可以同时存在约5 ps的传播态模式与约40 ps的边界局域模式。

图3 a，极化激元沿扶手椅和锯齿形方向传播的近场振幅图像。黑色箭头表示入射探测光方向。b-c，实验测量不同厚度黑磷的等离激元波长。d，五层堆叠结构示意图。e-f，等离激元模式沿扶手椅（e）和锯齿形（f）方向传播时的等离激元电场Z分量实部截面模拟图。g-h，沿扶手椅（g）和锯齿形（h）方向传播的低损耗等离激元。

图4 a，在12个延迟时间τ下280 nm黑磷的归一化三阶近场振幅。b，（a）中对应延迟时间τ下的近场振幅曲线。c，b中第一条亮条纹（∆S₁）和第二条亮条纹（∆S₂）的相对近场强度动力学变化。开圆为实验数据，实线分别为∆S₁的双指数拟合和∆S₂的指数拟合。

相关研究成果以“Manipulating hyperbolic transient plasmons in a layered semiconductor”为题发表于Nature Communications, 15, 709 (2024)。中国科学院物理研究所博士生付饶、国家纳米科学中心博士生瞿钰松、苏州实验室薛孟飞副研究员为共同第一作者，中国科学院物理研究所陈佳宁研究员、国家纳米科学中心戴庆研究员、刘前研究员和苏州实验室薛孟飞副研究员为共同通讯作者。上述工作得到了国家重点研发计划项目、国家自然科学基金委、中国科学院先导专项、Eu-FP7计划等的资助，以及中国科学院青年交叉团队的支持。

编辑：virens

1.2.

3.

4.

5.

6.

7.

8.

9.

10.