研究内容
几十年来,TiO 2 负载Pt(Pt/TiO 2 )已广泛应用于涉及光催化、热催化和电化学催化的许多关键反应中。Pt/TiO 2 催化剂中Pt状态的控制对于微调其催化性能至关重要。
华东理工大学戴升、郭耘和北京大学马丁 报道了一个有趣的发现,PtO 2 原子层在金红石TiO 2 上的外延生长,可控制Pt/TiO 2 催化剂中活性Pt的状态。结果显示,这种催化剂对析氢反应(HER)表现出优异的电催化活性和稳定性,同时也促进了CO的热催化氧化,超过了没有外延结构的Pt/TiO 2 催化剂的性能。相关工作以“ Significance of Epitaxial Growth of PtO 2 on Rutile TiO 2 for Pt/TiO 2 Catalysts ”为题发表在国际著名期刊 Journal of the American Chemical Society 上。
研究要点
要点1. 作者通过浸渍-煅烧方法在金红石TiO 2 上使PtO 2 原子层外延生长,制备出可控制活性Pt状态的Pt/TiO 2 催化剂。
要点2. 利用低损伤扫描透射电子显微镜和互补光谱结果表明,在还原条件下,PtO 2 原子层的存在可以调节Pt的几何构型和电子态,导致颗粒形状的扩展,获得具有更正的Pt价态的Pt/PtO 2 /TiO 2 结构。
要点3. 独特的Pt/PtO 2 /TiO 2 纳米结构不仅在电化学析氢反应(HER)中具有优异的催化活性和稳定性,而且具有促进热化学催化CO氧化的性能。此外,浸渍煅烧方法可以扩展到实现在RuO 2 上生长的外延PtO 2 或IrO 2 层,为各种反应的高效催化剂提供了一条有前途的途径。
研究图文
图1.(a)PtO 2 /TiO 2 的低损伤HAADF-STEM。PtO 2 /TiO 2 的(b)放大的BF-STEM和(c)相应FFT。
图2.(a)Pt/PtO 2 /TiO 2 和(b)Pt/TiO 2 的HAADF-STEM。(c)Pt/PtO 2 /TiO 2 和(d)Pt/TiO 2 的原子尺度上的放大HAADF-STEM。(e)煅烧和还原处理过程中金红石TiO 2 上Pt演变示意图。
图3. Pt/PtO 2 /TiO 2 、Pt/TiO 2 和商业20%Pt/C催化剂(a)在0.5 M H 2 SO 4 溶液中的HER LSV,(b)相应的η 10 和η 50 以及(c)相应Tafel斜率。(d)Pt/PtO 2 /TiO 2 和Pt/TiO 2 催化剂在0.5 M H 2 SO 4 溶液中ADT之前和之后的LSV。(e)Pt/PtO 2 /TiO 2 和Pt/TiO 2 在具有0.008 mgPt cm -2 的低催化剂负载量时,在1.0 M KOH溶液中的HER LSV,用于评估本征活性。(f)HER在Pt/PtO 2 /TiO 2 和Pt/TiO 2 催化剂在1.0 M KOH溶液中在15 mV下的TOFs。
图4.(a)RuO 2 /TiO 2 ,(b)IrO 2 /TiO 2 ,(c)PtO 2 /RuO 2 和(d)IrO 2 /RuO 2 原子尺度HAADF-STEM。
文献详情
Significance of Epitaxial Growth of PtO 2 on Rutile TiO 2 for Pt/TiO 2 Catalysts
Xuan Tang, Anwen Yu, Qianqian Yang, Haiyang Yuan, Zhaohua Wang, Junzhong Xie, Lihui Zhou, Yun Guo,* Ding Ma,* Sheng Dai*
J. Am. Chem. Soc.
DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c10659
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