广东
尿素是应用极为广泛的有机氮肥，也是生产脲醛树脂和巴比妥酸盐等化工产品的关键原料。然而传统的工业尿素生产需要苛刻的反应条件且能量消耗巨大，因此亟待开发一种更加节能环保的绿色合成技术以替代传统工业尿素合成工艺。
通过环境友好、操作简单、成本低廉的光催化技术实现氮气&二氧化碳协同转化为尿素，对加快实现可再生能源低碳转型、推动绿色可持续发展、缓解能源危机及环境污染等方面具有重要意义，因而近年来C-N偶联制备尿素引起了人们的广泛关注，但惰性气体吸附作用弱、C=O键和N≡N键的高度稳定等问题仍然是抑制其进一步发展的主要挑战。
近日，广州大学韩冬雪和牛利教授研究团队报告了一种具有氧空位浓度可调的CeO2-x光催化剂，可直接用于温和条件下氮气&二氧化碳的协同光催化反应以合成尿素。催化性能测试结果发现，氧空位的引入进一步增强了该光催化剂对惰性气体N2和CO2的靶向吸附和活化能力，同时提高了材料整体的光生电子转移效率，从而提升其对尿素合成的催化活性。
理论计算进一步揭示了光催化C-N偶联的反应机理。活化的N2分子有利于促进CO2还原为CO并快速地与之结合，自发发生C-N偶联反应并有效形成尿素前驱体*NCON*，在一定程度上抑制了NRR过程，减少副产物NH3的产生和释放，从而提高了光催化合成尿素的选择性。根据相应吉布斯自由能发现，*NCON*中间体随后的氢化反应和电子转移过程遵循更为稳定的交替路径，则在热力学的角度上有利于尿素的形成。
该研究中富含氧空位光催化剂的设计与合成、光催化反应机理的揭示为氮气&二氧化碳协同催化供了新思路，为尿素的绿色合成提供了新策略。
论文信息
Photocatalytic Co-Reduction of N2 and CO2 with CeO2 Catalyst for Urea Synthesis
Shuyi Yang, Wensheng Zhang, Guoliang Pan, Jiaying Chen, Jiayi Deng, Ke Chen, Xianglun Xie, Dongxue Han, Mengjiao Dai, Li Niu
文章的第一作者是广州大学硕士研究生杨淑仪
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202312076
Angewandte Chemie International Edition
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