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导读
近日，合肥工业大学化学与化工学院朱元元教授课题组与芝加哥大学林文斌教授合作，在多孔聚合物应用于光驱动有机转化领域取得最新进展，相关成果 “Diaryl Dihydrophenazine-Based Porous Organic Polymers Enhance Synergistic Catalysis in Visible-Light-Driven Organic Transformations” 以 “Research articles” 发表于化学材料领域国际著名期刊《Angewandte Chemie International Edition》。
协同催化是合成化学领域的一种重要催化模式。很多化学反应涉及底物的同步活化、多步转化以及不同催化位点之间的能量、电子和物质的传递过程，需要多个催化剂通过协作来实现。然而，在传统的均相催化体系，不同催化剂之间的协同耦合由于受到溶剂的阻隔导致效率有限。因此，发展负载型异相催化体系实现高效的协同耦合具有重要的理论意义以及潜在的实用价值。
我校研究人员通过官能化乙烯基单体的自由基聚合制备了基于光敏单元5,10-二苯基二氢吩嗪的多孔有机聚合物，发现聚合物型的催化剂相比于小分子均相催化剂在光吸收范围和激发态寿命等方面表现出明显的优势。
图1基于有机光敏剂合成多孔有机聚合物型的光催化剂。
图2多孔聚合物型催化剂的光学和氧化还原性能表征。
该类催化剂在催化可见光诱导的碳杂键交叉偶联反应表现出优异的催化能力。其中POP1 + NiCl2成功催化了广谱的C-N键生成反应，其催化活性是对照均相催化剂的30倍。POP2-Ni可以高效实现广谱的C-P键生成反应，由于该类反应的溶剂仅限于甲醇，对照均相催化剂无法溶解于甲醇，从而无法催化反应。催化剂在反应结束后通过简单离心即可实现回收，并在循环使用多次后仍保持高的催化活性。本工作表明，通过对聚合物结构的理性设计，以有机光敏单元构筑的多孔有机聚合物可以作为一个优异的催化平台实现一系列光驱动的有机转化，为设计具有工业应用前景的异相催化剂提供了新的思路。
图3 (a) POP1 + NiCl2组合催化C-N键生成反应；(b) POP2-Ni催化C-P键生成反应。
该研究工作得到了国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费专项基金和合肥工业大学的支持。合肥工业大学化学与化工学院2021级硕士研究生程言为论文第一作者，朱元元教授为通讯作者，芝加哥大学化学系林文斌教授为共同作者。
论文链接：https://doi.org/10.1002/ange.202310470
来源：合肥工业大学
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