中科大高敏锐JACS：铜催化剂增强氯化物吸附介导中性CO2电还原！

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研究内容

中性电解质中的电催化二氧化碳还原（CO2R）可以减轻碳酸盐形成引起的能量和碳损失，但由于临界一氧化碳（CO）-CO偶联步骤的动力学限制，通常会经历不满意的多碳选择性和反应速率。

中国科学技术大学高敏锐教授课题组描述了在非晶-纳米晶界面上具有丰富Cu（I）位点的双相铜基催化剂在还原环境中具有电化学稳定性，可以增强氯化物的吸附，从而介导局部*CO覆盖，改善CO-CO偶联动力学。结果表明，在中性氯化钾电解质（pH～6.6）中，CO2R高效生产多碳的法拉第效率高达81%，分电流密度为322 mA/cm2。该催化剂在与商业CO2电解相关的电流密度（300 mA/cm2）下操作45小时后是稳定的。相关工作以“Highly Enhanced Chloride Adsorption Mediates Efficient Neutral CO2 Electroreduction over a Dual-Phase Copper Catalyst”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。

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研究要点

要点1.这种双相Cu基催化剂，在非晶相和纳米晶相之间的区域上可利用相间应变产生Cu（I），其可进一步导致Cl-在双相界面的吸附增强，介导局部*CO覆盖实现能量上有利的CO二聚化，大大提高中性介质中CO2到C2+的转化率。

要点2.该双相Cu基催化剂在3 M KCl电解质（pH～6.6）中，实现了CO2对C2+产物有效的电还原，其具有高法拉第效率（～81%）、部分电流密度（高达322 mA cm-2）和显著的使用寿命（45小时）。

该工作展示了一种非常规但有效的催化剂设计，用于提高CO2R催化中*CO中间体的覆盖率。通过最大化暴露的相间面积，CO2到C2+的转化效率将进一步提高。该双相策略可能会应用于不同电解质中的其他重要电化学反应。

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研究图文

图1. 双相Cu的物理表征。

图2. Cl-阴离子的特异性吸附。

图3. CO2R性能。

图4. 操作拉曼光谱。

图5.DFT计算和增强机制。

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文献详情

Highly Enhanced Chloride Adsorption Mediates Efficient Neutral CO 2 Electroreduction over a Dual-Phase Copper Catalyst

Peng-Peng Yang, Xiao-Long Zhang, Pei Liu, Daniel J. Kelly, Zhuang-Zhuang Niu, Yan Kong, Lei Shi, Ya-Rong Zheng, Ming-Hui Fan, Hui-Juan Wang, Min-Rui Gao*

J. Am. Chem. Soc.

DOI: 10.1021/jacs.3c02130

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