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导读
近日，国际权威刊物《美国科学院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America，PNAS）在线报道了华东理工大学邢明阳教授课题组在环境化学领域最新研究成果，论文题为“Efficient hydrogen production from wastewater remediation by piezoelectricity coupling advanced oxidation processes”。
到2030年整个污水处理行业的碳排放总量将达到3.65亿吨二氧化碳当量，占比全国总碳排放量2.95%，而废水产氢是减少废水处理过程碳排放的有效策略之一。然而，已报道的光催化、压电催化等分解水产氢的方法通常只能在纯水中实现产氢，甚至需要在纯水中加入乙醇、乳酸等捕获空穴的有机牺牲剂才能提高产氢的效率。有机牺牲剂的加入使得产氢后的“纯水”变成了“有机废水”，间接增加了碳的排放。此外，据统计每生产300万吨的氢大概需要55亿升淡水，这相当于160万人每年的用水量，而利用废水持续产氢可最大程度地减少淡水消耗。因此，开展废水产氢的基础研究工作具有非常重要的环境意义和研究价值。
然而，实际废水中普遍含有一些具有强吸电基团的有机分子比如硝基芳香族化合物等，这些有机污染物会同时消耗氧化性的自由基和还原性的电子，不仅会降低有机分子的矿化率，还会抑制H2的生成。为了克服上述难题，华东理工大学邢明阳教授团队利用非中心对称MoS2的压电活性与MoS2助催化芬顿技术的耦合，实现了在不加入有机牺牲剂和贵金属条件下降解硝基苯废水及实际化工废水的同时高效产氢。先采用一步水热法制备了具有纳米花状形貌的1T/2H混合相MoS2压电催化剂（图A），再通过物理混合Fe0和过硫酸盐（PMS）构建了压电催化与MoS2助催化芬顿耦合体系（MoS2/Fe0/PMS）。该耦合体系中的Fe0作为“捕获空穴及反补电子”的助剂，不仅延长了压电电子的寿命，还反补了硝基苯竞争消耗电子（硝基苯被Fe0还原成苯胺吸电子能力骤减），提高了参与产氢反应电子的浓度（图B）。实验结合DFT计算证实：PMS的引入可同时降低MoS2表面对H+的吸附能，以及压电电子还原H+产H2反应能垒（图C），使得硝基苯降解过程中H2的产量从3.9 µmol•g-1•h-1提高到901.0 µmol•g-1•h-1；调酸实验等排除了氢气的产量是“活泼金属与酸反应”与“MoS2压电催化产氢”的简单加和（图D，MoS2/Fe0/PMS: 1153.7 µmol•g-1•h-1 > Fe0/PMS + MoS2/PMS + MoS2/Fe0 = 823.4 µmol•g-1•h-1）。与此同时，MoS2可活化PMS并同时助催化Fe2+活化PMS引发一系列类芬顿反应，产生·O2−, 1O2, SO4·-等活性氧物种，实现对硝基苯及苯胺等的高效降解（图E）。此外，MoS2/Fe0/PMS体系还可实现处理实际工业废水的过程中高效产氢，有望促进废水处理过程的低碳排放。
该论文以“华东理工大学”为唯一通讯单位，化学院博士生刘文元同学、资环学院付鹏波副研究员以及化工学院张亚运副教授为共同第一作者，化学院邢明阳教授为通讯作者；同时非常感谢汪华林教授和欧洲科学院院士张金龙教授的指导。该工作得到了诺奖中心、材料生物学与动态化学教育部前沿科学中心、国家自然科学基金等项目的支持。
论文信息：Wenyuan Liu#, Pengbo Fu#, Yayun Zhang#, Hai Xu, Hualin Wang, Mingyang Xing*, Efficient Hydrogen Production from Wastewater Remediation by Piezoelectricity Coupling Advanced Oxidation Processes, Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2023, 120, e2218813120.
论文链接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2218813120
来源：华东理工大学
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