Nature子刊 ：金属增材制造过程熔池内部的流动行为

摘要：基于金属制造过程中熔池的内部流动行为仍不清楚，阻碍了工艺优化的进展。在这项研究中，我们提出了来自高能同步辐射实验的熔池流动动力学的直接时间分辨成像。我们在钢的弧焊过程中跟踪内部流动气流，并测量瞬时流动速度，范围从0.1ms−1到0.5ms−1。当温度相关的表面张力系数为负时，体积湍流是主要的流动机制，表面湍流的临界速度低于以往理论研究确定的极限。当合金表面张力系数呈正的温度依赖性时，由于较高的流动速度，合金表面会发生湍流，氧化物会被包裹在后续固体中。通过调节表面活性元件来控制内部熔体流动，可以优化广泛应用的弧焊和新兴的电弧增材制造技术。

简介

在金属熔焊或增材制造过程中，局部热输入通过熔融金属池的形成，诱导从固体到液体，然后从液体到固体的快速连续相变。熔池的形成和控制是基于熔合的先进制造工艺的关键要素之一。熔焊过程中形成的熔池固化形成高完整性产品的粘合接头，如汽车、船舶、跨大陆石油管道和大多数其他大型金属结构。增材制造技术同样基于连续创建小型熔池的概念。在这些先进的制造工艺中，正确控制熔池至关重要，以避免灾难性的故障，从而导致严重的人道主义、经济和环境破坏。在制造过程中，可根据制造方法选择电弧、火焰、等离子体、激光或电子束作为加热源。在冷却时，熔融金属池凝固，其微观结构与原始材料不同。在焊接中，新凝固的材料通常称为熔合区。在增材制造的情况下，整个组件可以被认为是连续融合区或沉积物的集合。液体熔池的流动动力学和几何演化与添加材料和焊接材料的后续力学性能有很强的关系。因此，增材制造部件或焊接接头的寿命和性能，以及整个结构或功能部件，可以在很大程度上由熔池的几何演变和流动动力学决定。几种基本物理现象已被确定为熔体池流体流动的控制因素;这些因素包括浮力/惯例、电磁(洛伦兹力)、等离子体/电弧阻力和表面张力效应。主要的力可能与所使用的热源或所加工的材料有关。对于钢，表面张力驱动的马朗戈尼力主导了熔池流动，是决定凝固接头形状和渗透的关键。它还可能对最终残余应力有影响，并可以为焊接接头或添加成型部件中的缺陷的起源设定条件。

为了更好地理解熔池的流动和演化，人们在焊接中流体流动和传热的计算建模上投入了大量的精力。通常情况下，模型预测与最终的几何和结构特征进行比较，而不注意过程的瞬态性质。一些模型的验证已经尝试了来自模拟透明系统(如NaNO3)的数据。这种研究透明系统的实验只能粗略地指导计算模型，因为这些类似材料和金属合金之间存在明显的物理性质驱动的差异;例如，在普朗特数中。这种明显的差异使得金属类似材料不能作为严格验证熔池模型的工具。因此，在焊接或增材制造中需要实时的熔池演变数据，由真正的金属合金生成，如钢或轻金属合金。提供这些结果将解决阻碍先进焊接计算模型发展的关键障碍之一，例如参考文献。常见的流动定量技术，如正电子发射粒子跟踪，粒子图像测速，或激光多普勒风速法，不能应用于金属熔池中液体流动的高温，不透明和快速动态。然而，从同步加速器源产生的非常明亮的高能x射线的应用，为实验探索开辟了有趣的新途径。例如，Zabler等人使用原位微射线照相技术来观察半固态铝合金中的颗粒和液体运动。Mirihanage等人实现了快速同步x射线衍射来研究焊接中的快速液固相变。Aucott等人利用快速同步x射线照相技术研究了焊接过程中熔池内凝固裂纹的萌生和扩展动力学。Leung等人使用类似的技术研究了粉末基激光增材制造中的缺陷和熔池行为，其中熔池相对较小，与我们在此贡献中提出的情况相比，熔体蒸发和反冲压力起主导作用。

在本研究中，采用高能同步辐射显微照相技术观察金属合金先进制造过程中的熔池形成和流动动力学。时间分辨图像被用来定量形态演变和流动动态在熔池在原地。通过调节表面活性元件来控制内部熔体流动，可以优化广泛应用的弧焊和新兴的电弧增材制造路线。

结果

原位x射线摄影

在英国钻石光源的I12 (JEEP)光束线上进行了原位实验。利用钨极惰性气体(TIG)焊接设备产生的电弧在固体钢筋中产生熔池。如图1所示，实验装置的定位是通过熔融金属池传输入射的高通量同步加速器白束。熔融区域的x射线照片，如图1底部图像所示，是通过使用闪烁体耦合的快速CMOS相机以1或2 kHz帧率捕获的，覆盖了视野(FoV)中的整个熔融区域。

图1:实验装置的示意图和标注了实验期间观察到的关键元素的示例x光片。使用~ 50-150 keV的多色(白色)光束来最大化x射线光子通量。光束尺寸为12 × 50 mm2(H × W)，并通过整个熔池传输。探测器是一个视觉研究幻影v7.3 CMOS相机，镜头耦合到钨酸镉或碘化铯闪烁体。光学放大倍率为×1.8时，线性分辨率为13µm /像素。以每帧800 × 600像素的帧速率获得高达2 kHz的成像。比例尺= 1毫米

采用直径为50 μ m的钨(W)和钽(Ta)颗粒作为示踪剂，通过研究其时空分布来观察熔池中的流动。由于它们的高熔点，颗粒在熔池中保持固体状态的时间足够长，以便对它们进行跟踪。在快速熔化过程开始之前，这些颗粒被放置在样品表面的顶部。当熔池开始形成时，颗粒被浸入熔化的金属中，并根据流动移动。与样品材料中的铁等构成元素相比，W和Ta粒子表现出明显更高的x射线衰减。因此，在投影图像中，熔池中的固体颗粒比周围的液态金属颜色更深，如图1中的示例x光片所示。虽然颗粒可能会影响凝固熔合区的微观结构，但它们对液体熔池中的流动模式和速度影响不大，因为与高动态流动速度相比，下沉速度可以忽略不计。

熔池形态演化

众所周知，低S钢和高S钢在完全相同的条件下焊接时，凝固后焊缝形状明显不同。低硫(0.0005 wt% S)和高硫(0.3 wt% S)钢熔池的形态(几何形状)演变如图2所示。两个熔池都是使用完全相同的工艺参数和样品尺寸创建的。这些图像代表了三个实例，以评估整体几何演化的时间，直到熔池增长到最大尺寸。图2中的图表以间隔100毫秒的宽度、深度和宽深比来量化熔池的演变。可用的最大时间分辨率为1毫秒，但100毫秒足以量化几何形状的演变。定性分析表明，两种样品熔池形状的演变有显著差异。熔池宽度演化的定量测量表明，在初始500 ms内，熔池宽度演化几乎相同。500ms后，低S样本开始比高S样本变宽。深度演化的差异在两个样本之间更为明显。随着熔池的演化，高S样品的生长速度立即高于低S样品，并继续比低S样品的生长速度更快。低S样品在熔炼开始2000 ms后熔池深度仅为1.34 mm。高S钢熔池似乎有利于向下增长，穿透深度为3.59 mm，比低S钢熔池深150%以上。结果，在整个熔化过程中，低S样品中熔池的纵横(宽度与深度)比高S样品高3倍。纵横比在整个熔化过程中也非常一致，特别是在高S样品中。此外，高S (~72.47mm3)样品在2000 ms后熔化的合金总体积比低S (~23.84mm3)样品大~200%，但两种合金的热输入是相同的。

图2:熔池形态随时间变化的定量分析。a-l同步x射线照片的演变熔池在原地的三次实例。相应的测量几何图形位于相应的x线片下方。使用相同的熔化参数和样品尺寸创建熔池。面板a - f来自低S钢熔池，而g-l来自高S钢熔池。熔池尺寸演化以100 ms时间分辨率(m和n)进行量化。很明显，高S值熔池倾向于向下增长，穿透深度为3.59 mm，比低S值熔池深150%以上。所有比例尺= 1毫米

流动力

熔池流动动力学已被量化，以合理化图2中观察到的形态演变。利用实验的最大时间分辨率(1 ms)来捕捉熔池中的快速流动动态。对于低S钢，流动动力学如图3所示。彩色线表示示踪颗粒的传播路径。在80毫秒的时间跨度内(横跨80个连续帧)跟踪示踪颗粒，分别从熔化开始到点燃电弧后的~1和~2秒开始。流型观察表明，熔池形状演化主要由流动特性决定。在图3所示的两种时间情况下(~ 1s和~ 2s)，示踪颗粒在熔池截面的左半部分沿逆时针方向流动，在熔池截面的右半部分沿顺时针方向流动，即熔池上部为向外流动，下部为向内流动。因此，热源下的最高温度液态金属正从熔池中心向其两侧水平对流输送。这刺激了图2和图3所示的浅而宽的熔池的生长。

图3:低S钢熔池中流体流动情况。示踪粒子使用1毫秒的时间分辨率(可用的最大时间分辨率)进行跟踪。a跟踪示踪粒子从1.00 s到1.005 s的运动。连接各示踪剂位置的轨迹显示了颗粒的运动轨迹，在熔池左侧呈逆时针方向流动，熔池上部向外流动，下部向内流动，沿熔池中心向上流动。b粒子的重复再循环从1.00到1.008 s。评估了两次实例，以证明在整个熔池生命周期内的一致性，c相同的示踪颗粒流动方向从2.00秒跟踪到2.005秒。d从2.00到2.008 s对颗粒的重复再循环进行跟踪。所有比例尺= 1毫米

高硫钢熔池的实验观测表明，流动方向与低硫钢相反，如图4中的一个典型例子所示。示踪颗粒跟踪的流动模式显示，熔池上部向内流动，下部向外流动，与熔池投影截面紧密对称。在高S钢中，熔池上部中心区域的最高温度液态金属垂直向下输送到熔池中心底部。因此，熔池底部接受了更多的热负荷，从而促进了熔池底部固液界面下固体基底的进一步熔化。结果，熔池深度/宽度比增大。

图4:高S钢熔池中流体流动情况。示踪粒子使用1毫秒的时间分辨率(可用的最大时间分辨率)进行跟踪。a跟踪两个示踪粒子从2.00到2.007 s的运动。连接每个示踪剂位置的轨迹显示了每个颗粒的路径，并指示与图3中观察到的相反的流动路径。在高S钢熔池中，熔池左侧呈顺时针流动轨迹，熔池上部向内流动，熔池中部向下流动，熔池下部向外流动。b从2.00秒到2.011秒对粒子的重复再循环进行跟踪。所有比例尺= 1毫米

通过测量连续示踪剂位置之间的距离和时间，可以确定近似瞬时流速的指示。图5显示了低S和高S钢熔池的速度。这些数据表明，在高s钢中流速可以超过0.5ms−1，而在低S钢中，流速不超过0.3ms−1。

图5:在低硫钢和高硫钢中分别在熔化开始后1秒和2秒测量的瞬时粒子速度。R和z分别表示在径向和垂直轴上的距离

本研究的结果首次证明了同步加速器x射线成像在真实金属合金中捕捉、可视化和量化熔池演化的能力。这些新的实验观测使我们能够观察和理解熔池在现实熔焊条件下或与丝弧增材制造等制造过程相关的其他相对中等尺寸熔池的形成和演化过程。

我们的观测证实了一些理论和计算预测的熔池形成机制。例如，通过对焊缝的金相分析，它们与熔池尺寸演变的高速运动图像定性一致，并确认了所建议的熔合区形状形成机制(低S钢的熔合区中心较浅，缩小，高S钢的熔合区中心较深，上升)。将钢的组成由低S变为高S，不仅改变了流动方向，而且提高了流动速度和熔池尺寸。结果表明，高S熔池的雷诺数是低S熔池的2.5倍。此外，在高S样品中熔化的合金的总体积大了~200%，而两种合金的热输入是相同的。因此，人们会假设高S钢的液体中过热较低和/或温度梯度g较低。这反过来又会导致在两种情况下不同的Hunt G-V图的演变，因此，不同的柱状到等轴过渡(CET)和等轴区。Kidess等人预测了这种行为，并证明了表面能/温度导数、熔池形状和微观结构之间的联系。

关于金属铸造，坎贝尔将凝固金属内部的流动分为两种类型。首先是体积湍流，即通过雷诺数评估的体积液体的混沌涡流流动;其次是表面湍流，它导致液体表面的混乱破碎，使表面氧化膜融入到体积熔体中。虽然在焊接中避免体乱流可能是不可能的，但坎贝尔对液态金属中表面乱流的临界速度的推导估计为~0.5ms−1。本研究中量化的流动速度必须与它们存在的熔池进行评估，在非常大尺寸的熔池中，测量的速度低于预测值1ms−1。在本研究中，特别选择了10毫米的样品，因为它是x射线束穿透并为后续分析提供高分辨率图像的最大尺寸。其他因素也可能影响实测速度与模拟速度之间的差异。首先，我们基本上是在二维投影中测量速度，这可能比三维的真实速度要低得多，因为我们可能永远不会遇到一个粒子完全垂直于成像平面运动。其次，参考文献中的计算结果可能会产生误导，因为大多数论文在计算中忽略了湍流。然而，由于热扩散系数和动量扩散系数的增加，湍流会降低获得的最大速度。本研究中给出的实验结果的定量流动速度表明，对于给定的工艺参数，低S钢的流动速度值低于这个临界范围，以及相对较低的体雷诺数。这表明在给定的操作条件下，这种材料不存在表面湍流，也可能不存在体积湍流。相反，高S钢熔池中较高的流动速度和较高的体雷诺数，突出了熔合区内体和表面湍流以及氧化物滞留的可能性。这些发现与Kidess, Xiao & Den Ouden和Mills等人的研究结果一致，但与Kou等人的研究结果相反。

本研究的关键成果之一是现场实验证实了表面张力(γ)随温度的变化对熔池流动的深刻影响。当ɗγ/ɗT为负值时，例如在铁或低S钢中，熔池中心温度较高时，与熔池边缘温度相比，表面张力较低，导致径向向外流动。本文报告的观测结果定性地证实了从这种熔池的模型模拟中得出的预测，并证实了在没有表面活性剂的熔池中预测的行为。然而，熔池内高S含量被广泛接受为增加焊缝深度的一种手段。它使与温度有关的铁水表面张力系数由负变为正。我们的研究通过观察到熔体池中流动方向的逆转，使其效应合理化。

文献中提出了不同的力来驱动增材制造或焊接中的熔池流动，包括表面张力梯度、浮力、电磁力、电弧和等离子体压力。尽管存在这一系列的驱动力，我们的实验证据表明，由于表面张力的变化，流动模式发生了明显的变化。这有力地表明，表面张力效应是主要的熔池流动驱动力的材料和条件在这里检查。

最后一个重要的说明是，报告的流动观察是2D射线投影，即使焊接池流动本质上是3D的。为了量化流动速度，必须选择在与同步加速器光束垂直的平面上移动的示踪粒子。为了确保选择这样正交的平面内颗粒，只跟踪在熔池末端流动的颗粒进行量化。现有的提供三维空间信息的x射线层析成像方法无法成像这里讨论的非常动态的过程。例如，即使在本文中提出的时间分辨率的一半，也要实现数据，样品应以15,000 rpm旋转，需要超过100k张图像，以300 kHz成像。目前，这在同步加速器成像技术上是不可行的，而通过相对较厚和致密的金属成像进一步增加了技术挑战。即使满足光子通量和快速精密旋转的技术要求，这种快速旋转也会由于惯性力和旋转力而使熔池中的流动发生扭曲。

我们的研究结果为电弧熔炼过程中熔池内部流动提供了新的视角。通过调节表面活性元件来控制内部熔体流动，可以优化广泛应用的弧焊和新兴的电弧增材制造技术。

文章来源：

https://www.nature.com/articles/s41467-018-07900-9