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万立骏院士&李玉良院士&文锐JACS:石墨炔基锂离子电池最新进展!

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通讯作者:文锐

通讯单位:中国科学院化学研究所

全碳石墨烯(GDY)基材料因其独特的结构和优异的电化学储能性能而受到广泛关注。直接了解GDY电极/电解质界面的演化可以极大地丰富对GDY的基本理解,并激发有针对性的调控。

中国科学院化学研究所文锐研究员利用原位电化学光学显微镜(OM)和原子力显微镜(AFM)技术研究了GDY电极的形态演变和界面动力学。揭示SEI与Li沉积之间的相互作用,进一步理解充放电过程中结构-性能的相关性。


图1. (a) GDY和(b) N-GDY的C 1s XPS,(c) N-GDY的N 1s XPS。制备的(d) GDY和(e) N-GDY材料的SEM。比例尺为200 nm。(f) GDY和(g) N-GDY对应的分子结构,其中黑色、灰色和红色的球分别代表碳原子、氢原子和氮原子。

相关工作以“Interfacial Evolution of the Solid Electrolyte Interphase and Lithium Deposition in Graphdiyne-Based Lithium-Ion Batteries”为题发表在 Journal of the American Chemical Society上 。


图2. (a)原位电化学OM装置示意图。(b-g) GDY和(h-m) N GDY电极在不同的(b,h,h') OCP,(c-f,e',f',i-l,i'-l')阴极-0.1 V和(g,g',m,m')阳极3 V下的原位(b-m) OM和(e'-m')对应高度的图像。比例尺为200 μm。

要点1.原位光学显微镜和原子力显微镜监测GDY和N掺杂GDY电极揭示了固体电解质界面相(SEI)和Li沉积之间的相互作用。揭示SEI与Li沉积之间的相互作用,进一步理解充放电过程中结构-性能的相关性。

要点2.在GDY电极表面直接跟踪了絮凝体样SEI的成核生长和连续积累。当N构型存在时,纳米粒子形状的SEI在界面处均匀传播,为N掺杂稳定界面和均匀化Li沉积提供了重要线索,这有利于稳定电极/电解质界面,进一步均匀化Li沉积。

要点3.阐明了GDY世界中充电/放电过程中SEI与Li沉积的界面动力学及其相互作用。直接可视化为全碳GDY基锂电池的动态演化提供了深入的视角,有利于界面工程的建立和电池设计的优化。

本研究详细探讨了基于GDY的锂离子电池材料的动态演化及结构与反应性的相关性,为基于GDY的锂离子电池材料优化提供了有效的策略。


图3. GDY电极/电解质界面不同电位下(a)OCP;阴极(b) 0.85−0.44 V和(c) 0.01 V;阳极(e) 1.20 V,(f) 2.74−3 V,(g,i) 3 V;(j)阴极0.01 V,(k)阳极3 V随后的第二个循环中的AFM。(d) (a-c)中沿白虚线的高度剖面轮廓。(h)充放电过程中的粗糙度变化。OCP时对应的3D AFM (l),运行后对应的3D AFM (m)。比例尺为200nm。


图4. N-GDY电极/电解质界面在不同电位下(a) OCP;阴极(b) 0.69 V和(c,d,j) 0.01 V和(k)阳极0.78−1.31 V下的AFM;(e)沿(a−d)中白虚线的高度剖面。(f−h) (b−d)中对应AFM图像的三维重建。(i)运行过程中粗糙度的变化。(l) (k) AFM图像的三维重建,比例尺为200 nm。


图5. 优化了Li原子吸附在(a) GDY-18C和(b) GDY-2N位点上的周期结构。锂原子、氮原子、氧原子、氟原子和硫原子分别被标记为紫色、蓝色、红色、绿色和黄色的球。(c,d) GDY和(e,f) N-GDY电极经锂化后的(c,e) N 1s和(d,f) F 1s XPS。SEI (g1,h1)形核、(g2,h2)生长和(g3,h3)镀Li过程中(g) GDY和(h) N-GDY电极/电解质界面上SEI形成和Li沉积的界面演化和动力学过程示意图。

链接:

https://doi.org/10.1021/jacs.2c01412


文锐,2008年7月于中国科学院化学研究所获得物理化学专业博士学位。2008年至2011年在日本东北大学原子分子材料科学高等研究机构(WPI-AIMR)任研究助手。2011年至2013年于日本理化学研究所(RIKEN)任博士后研究员。2013年获德国洪堡基金资助于2013年至2015年在德国基尔大学(Kiel University)任洪堡学者。2015年加入中科院化学所,任研究员、博士生导师。2017年获得国家自然科学基金委优秀青年科学基金资助,2019年获得中国分析测试协会科学技术奖一等奖(第一完成人)。主要研究领域是界面电化学,近年来,针对电化学储能体系中电极过程的复杂性,发展了基于电化学扫描探针显微镜、共聚焦微分干涉显微镜-拉曼光谱联用光学系统的先进表界面原位表征技术,系统开展高比能锂电池(诸如固态金属锂电池、锂硫电池以及锂氧电池)充放电过程中电极/电解质界面结构与组分动态演变规律的研究。

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