在全球工业飞速发展的同时，空气和水污染等环境问题日益突出，并对人类的健康产生了威胁。高级氧化技术（Advanced Oxidation Process，AOPs）因能产生强氧活性的羟基自由基（OH•）（氧化还原电位～2.8 V），使其能快速分解绝大多数的有机污染物、病毒及细菌并产生的 CO2 和水，能在一定程度上帮助应对这些环境危机。
图 | 刘德桃（来源：刘德桃）
其中，电芬顿（Electro-Fenton，EF）技术作为一种新兴的绿色氧化技术，可电化学合成清洁的 H2O2 及活化生成强氧化性的 OH•。然而，当前电芬顿技术仍存在低 H2O2 生产效率、复分解、低 O2 传质效率、采用液态电解质或昂贵的离子交换膜等技术瓶颈，严重制约了其规模化生产与广泛应用。
近日，华南理工大学轻工科学与工程学院副研究员刘德桃课题组利用自然界中的空气、水和木材，研制成功了一种全新的固态电芬顿技术，可在阴极流室连续生成高浓度的 H2O2，并能在室温条件下活化生成大量的 OH• 持续高效分解水体和气态有机污染物，如可在室温条件下将气态甲苯矿化为无毒的 CO2 和 H2O。
（来源：刘德桃）
2022 年 4 月 12 日，相关研究工作以《用于固体电芬顿策略的天然木材固体离子导体》（Natural wood-derived solid ionic conductor for solid electro-Fenton strategy）为题在 Cell Press 旗下期刊 Cell Reports Physical Science 上发表，刘德桃担任通讯作者。
图 | 相关论文（来源：Cell Reports Physical Science）
据了解，该团队充分利用多孔性天然木材的结构优势，通过光聚合及冷冻盐析技术在木材腔壁表面构筑双网络聚合物-离子输运结构，制备出一种新颖的木材准固态离子导体，不仅以此替代了传统液态电解质和离子交换膜，而且将天然木材自上而下定向运输离子与水分子的特有微通道结构保留下来。
凭借其优异的离子电荷输运机制及连续贯穿的胞腔结构优势，以及阴极流室内部形成的高效稳定气-液-固三相界面，这种木材准固态离子导体可高效输运空气、H2O 及离子电荷，实现可持续的固态电芬顿反应机制，从而高效且稳定地生成高浓度的 H2O2 及巨量的 OH•。
相比传统的电芬顿技术，该团队所开发的固态电芬顿电化学反应器件极大地提升了 O2 的传质和利用效率以及电子转移效率，能够在相同条件下使 H2O2 产量增加近 6 倍，且阳极氧化 H2O 产生的 O2 和 H+ 亦可持续为阴极流室 H2O2 的电化学合成提供原料协同保障。
据悉，在水流速为 66.4mLh-1 和空气通量为 0.8Lmin-1 时，该器件可连续合成高达 499.0mgL-1 浓度的 H2O2，而在仅通入空气时也能在 120min 内累积浓度为 4940.0mgL-1 的 H2O2。
而且，通过 FeOCl 在宽 pH 区间内优异的 Fe3+/Fe2+ 氧化还原循环，该器件能将苯甲酸检测 OH• 的激发峰强度提升近 4 倍，并对高流速（341.0mLh-1）酸性罗丹明 B 溶液长周期实时的去除率高达 99.9%，中性环境下也可达到 96.8%。
除此之外，该技术还对盐酸四环素（Tetracycline Hydrochloride）和对硝基苯酚（ Nitrophenol PNP）等难降解水体有机污染物具有高效的分解能力。例如，室温条件下可持续矿化极为稳定的气相甲苯，且对不同浓度的甲苯均可持续矿化分解生成大量 H2O 和 CO2。
值得一提的是，研究人员还通过后续的 VOCs（Volatile Organic Compounds）净化验证得出，该器件还具备类似于空气净化器的功效，可高效净化气态有机污染物。与空气净化器不同的是，该器件采用的是气相电化学方法，而非当前主流的物理吸附、光催化等技术，且分解过程中仅使用了大自然中无处不在的水分子和空气，而不仅通过化工原料等产品来实现的。据悉，该团队已与深圳相关企业在气态污染物净化方面展开了产学研合作与应用研究。
据介绍，“该团队一直专注于研究自然界树木在生长过程中的物质运输机制，试图运用材料表面微尺度操纵技术来发展功能木材、纸、膜及其仿生纳米结构的宏量制备科学及工程技术，以得出对 H2O 和 CO2 等自然界可再生资源的高效捕获与转化机制。此外，他们还对低碳健康材料、水/空气净化、光学与噪声控制、固态电化学以及湿-热电池系统等领域的关键应用有极大的兴趣。”
该团队表示，其提出的天然木材腔壁离子输运结构及其固态电芬顿技术，具有低成本、高效率、可持续和绿色低碳的优势，为高效降解水体、气态有机污染物的高级氧化技术与方法提供了一个新的思路，并兼具理论价值与应用潜力。目前，他们已申请多项知识产权专利，希望能够尽快获得合作推广。
此外，经进一步分析认为，该项新技术成果在杀灭气溶胶病菌等有关呼吸健康和气态传染病防治领域，也具有非常重要的应用前景。
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参考：
1.DetaoLiu et al. Natural wood-derived solid ionic conductor for solid electro-Fenton strategy. Cell Reports Physical Science （2022）https://doi.org/10.1016/j.xcrp.2022.100857
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