通讯作者：刘研；刘友文；翟天佑
通讯单位：安徽师范大学；华中科技大学
串联催化剂可将反应按局部多个位点划分为不同的反应步骤，从而有可能触发二氧化碳还原(CO2 RR)反应生成C2+产物。然而，催化剂的演化通常发生在CO2循环过程中，因此需要对串联催化剂中双组分的重构、相互作用和活性起源进行更深入的研究。
基于此，华中科技大学翟天佑教授课题组、刘友文副教授和安徽师范大学刘研利用原位卤离子浸出效应对AgI-CuO串联催化剂进行了C2+生成的优化，阐明了潜在的机理。揭示了两相在电化学重构过程中的相互作用。
图1. AgI-CuO串联催化剂的结构表征。
相关工作以“In Situ Halogen-Ion Leaching Regulates Multiple Sites on Tandem Catalysts for Efficient CO2 Electroreduction to C2+ Products”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上。
图2. 电催化CO2RR性能。
要点1.原位X射线吸收光谱分析表明，碘离子从AgI纳米颗粒(NPs)中浸出，形成的局部富碘环境抑制了CuO纳米片(NSs)的整体自还原，从而获得稳定的活性Cu0/Cu+。DFT模拟表明，Ag基体中残留的碘离子作为化学掺杂，控制了局部电荷密度，促进了CO2RR向CO的转化，同时，Cu0/Cu+离子促进了CO溢出的C-C耦合。
要点2.这种自适应双优化的催化剂，在H型电池中，AgI-CuO串联催化剂在-1.00 vs RHE下，C2+的法拉第效率(FE)最高，约为68.9%，C2+的偏电流密度约为18.2 mA cm-2。
要点3.原位卤离子浸出效应是一种普遍策略，可以持续增强其他卤化银-Cuo(包括AgCl-CuO和AgBr-CuO)的C2+生成。
该研究不仅为利用卤素离子自适应浸出效应改善C2+的生成提供了一条简便的途径，而且为从根本上理解串联催化剂中多组分的转化过程和相互作用提供了指导。
图3. CO2RR后，AgI-CuO催化剂的结构表征。
图4. 原位XAFS光谱。
图5. DFT计算。
链接：
https://doi.org/10.1002/anie.202116706
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