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西安交通大学林健教授《JACS》:基于光致荧光变色和压致变色钍基团簇的辐射探测新方法

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随着核能在我国能源格局中比重的持续增长和核科学与技术的快速发展,核辐射防护、医学诊断治疗、辐照灭菌等领域对于快速、精准的辐射剂量检测技术的需求与日俱增。传统的热释光辐射剂量计、丙氨酸剂量计依赖昂贵的专业实验设备对辐射累积剂量进行终端读取,无法实现辐射剂量的快速、实时检测。电离室、闪烁体、半导体探测器更适用于瞬时剂量的检测,并且不适合在高剂量辐射场中使用。因此,为了克服上述难题,研发新一代辐射剂量检测方法至关重要。

西安交通大学核科学与技术学院林健教授联合中科院上海应用物理研究所研究团队、黑龙江大学潘清江教授、北京高压科学研究中心王永刚研究员《J. Am. Chem. Soc.》期刊上发表了题为“A New Concept of Radiation Detection Based on a Fluorochromic and Piezochromic Nanocluster”的文章(DOI: 10.1021/jacs.1c11496)。该研究基于红绿蓝(RGB)三原色检测理念,实现了核辐射剂量实时、快速、可视化、低成本的定量检测,为研发全新一代辐射剂量计奠定了基础。


图1 (a) Th-101沿a轴的分子结构。(b) Th-101沿c轴的分子结构。(c) Th-101中相邻的TPC配体之间π−π作用。

该研究通过锕系金属钍离子和2,2':6',2"-三联吡啶-4'-甲酸(HTPC)组装合成了具有六核钍簇的金属有机纳米团簇材料[Th 6(μ 3-OH) 4(μ 3-O) 4(H 2O) 6](TPC) 8(CH 3COO) 4 (Th-101)(图1)。值得注意的是,Th-101是迄今为止报道过的第二例具有光致荧光变色和首例具有压致变色的锕系材料。在UV、X射线、β射线的辐照下,Th-101在紫外灯(356 nm)激发下的荧光颜色随着辐射剂量的增加,从蓝色逐渐地转变为青色和绿色(图2)。此外,Th-101在大约20 GPa压力的作用下,本征颜色从无色转变为了暗棕色(图3)。


图2 Th-101晶体在紫外光照射下的 (a) 颜色、(c) 荧光光谱、(e) CIE色度坐标变化趋势。Th-101剂量片在X射线辐照下的 (b) 颜色、(c) 荧光光谱、(f) CIE色度坐标变化趋势。


图3 (a) Th-101晶体在不同压力(GPa)下的颜色变化。(b) Th-101在不同压力下的紫外可见光吸收光谱变化趋势。(c)加压和释放压力过程中带隙的演变。

基于Th-101光致荧光变色的罕见特性,碾磨其晶体、并压片加工成辐射剂量片。结合自主研发的RGB剂量读取装置,可直接获取荧光颜色中的绿色通道G值,实现从荧光颜色的数字化转换(图4)。研究发现,Th-101荧光的G值和辐射剂量在20 Gy到8.4 kGy的区间呈现了5段优异的线性关系,可用于辐射剂量的精准定量。解决了传统辐射剂量计依赖专业的实验设备、读取流程冗长复杂、探测精度不够的问题。此外,Th-101具有超高的耐辐照性,在6 MGy β-ray剂量的作用下依旧结构稳定。这种特性使Th-101特别适用于高剂量辐射相关的应用,如食品辐照、灭菌和材料改性等。


图4 (a) Th-101剂量片和自主研发的RGB剂量读取装置。(b) RGB剂量读取装置工作原理。(c) Th-101荧光G通道值与x射线剂量的线性关系。

X射线晶体衍射和密度泛函理论计算表明,Th-101的光致荧光变色和压致变色机理与TPC分子间的电荷转移(InterMolecular Charge Transfer, IeMCT)相关(图5)。相较于该团队之前报道过的[Th 6(OH) 4(O) 4(H 2O) 6](TPC) 8(HCOO) 4 (Th-SINAP-100)( Nat. Commun., 2021, 12, 2798.),Th-101相邻TPC配体的面间距为3.594 Å,大于Th-SINAP-100 的3.178 Å。因此Th-101不具备Th-SINAP-100所拥有的光致变色效应,但是可以通过外部施压缩短面间距使其变色。同时,Th-SINAP-100对辐射剂量的相应比Th-101更灵敏。上述机理的阐明也为辐射探测材料剂量检出范围的调控提供了一种新的策略。


图5 二聚体(TPC)2-100和(TPC)2-101的密度泛函计算结果:(a) 结构图,(b) π−π堆叠相互作用的分解能量及其能量差(ΔE),(c) 分解能量项和能量差的贡献,(d) 轨道能级和轨道图,并与单体TPC的对比。

中国科学院上海应用物理研究所的陆黄杰助理研究员为第一作者,西安交通大学林健教授、黑龙江大学的潘清江教授和北京高压科学研究中心王永刚研究员为共同通讯作者。研究得到了国家自然科学基金(22076196, 21876182)、上海市扬帆计划(21YF1456200)、2021 年度中央支持地方高校改革发展资金人才培养项目的支持。

来源:高分子科学前沿

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