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中国科大发现CO₂电还原过程中,铜多面体界面具有重要作用

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图源:论文

将二氧化碳转化为多碳碳氢化合物和含氧化合物(C2+产品)是科学家非常有兴趣的领域,但在二氧化碳还原反应(CO2RR)过程中,提高碳-碳(C-C)耦联的动力学是具有挑战性的。

Cu在C-C耦联中具有优异的催化性能。然而,由于竞争性析氢反应(HER)的加速,它的选择性在中性介质中受到破坏。

近日,中科院中国科学技术大学(USTC)研究团队开发了一种氧化物衍生(OD)-Cu催化剂,它具有足够的Cu(100)/Cu(111)界面,在300 mA·cm-2的电流密度下表现出较高的法拉第效率(FE),这也证实了界面在CC耦联中起关键作用。

研究人员合成了一系列具有不同切面的OD-Cu催化剂,然后在具有中性介质的流通池中进行了性能测试。他们发现,OD-Cu-III由Cu(100)和Cu(111)晶面组成,具有最长的Cu(100)/Cu(111)界面,表现出优异的CO 2 RR催化性能。同时,C 2+选择性与Cu(100)/Cu(111)界面长度呈线性关系,这表明了该界面可能是CC耦联的活性位点。

开尔文探针力显微镜(KPFM)显示,该界面具有最低的接触电位差(CPD),这表明电子转移更快,CO2RR动力学增强。另一方面,拉曼光谱检测到阶梯位上有更多表面吸附的CO(*CO)。由于台阶位点更有助于*CO向C2+产品的转化,这一结果解释了催化剂卓越的*CO二聚能力。

最后,为了进一步了解反应机制,团队进行了密度泛函理论(DFT)计算。结果显示,在Cu(100)/Cu(111)界面上的二聚化障碍最低,这意味着沿界面的电子结构发生了变化。因此,OD-Cu-III表现出最佳的CO2RR性能。

这项研究确定了Cu(100)/Cu(111)界面在CO2RR催化中起到了关键作用。这对利用二氧化碳制备多碳燃料具有重要意义。

题为Identification of Cu(100)/Cu(111) Interfaces as Superior Active Sites for CO Dimerization During CO2 Electroreduction的相关研究论文发表在《美国化学会志》上。

前瞻经济学人APP资讯组

论文原文:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c09508

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