华盛顿大学许晓栋教授最新《Nature》综述！

材料界面的设计和控制是实现技术突破和满足其工程特性的基本方法。对于二维材料而言，其中范德华堆叠允许不同的材料自由堆叠在一起，以形成高度可定制的界面。这也成就了最近基于双层过渡金属二硫属化物(TMD，如MoS 2, WSe 2) 的二维半导体中激子的发现。在这种双层结构中，电荷、自旋和莫尔超晶格结构与多体效应的神奇的相互作用产生了多种激子现象和其他有趣的物理现象。相关工作频频登上《Nature》、《Science》等国际顶刊，成了近年来最热门的研究方向之一。

美国华盛顿大学许晓栋教授等人总结了一些最近的发现，这些发现强调了双层TMD在探索量子光学和多体效应方面的多功能性。作者重点介绍了双层TMD中的这种新兴激子现象，并讨论进一步探索和开发这种独特材料体系的可能性与机会。最后，作者指出了该领域的困难和挑战，并提出了展望以释放双层、多层TMD中激子物理学的全部潜力。该综述以题为“Excitons and emergent quantum phenomena in stacked 2D semiconductors”的论文发表在《Nature》上。

【二维半导体中的激子现象】

作者主要从四个部分讲述了二维TMD中的新兴激子现象，分为双层半导体层间激子、莫尔激子、多体交互作用、超晶格中的相关态四部分。二维材料的自然剥离和人工堆叠的范德华双层之间的关键区别在于由于它们的不相称堆叠而导致的层间耦合调制。范德华结构中的双层不是化学键合的，从而能够实现原始二维层的不相称堆叠。因此，其晶格失配和层间电子耦合之间的相互作用是双层TMD中许多有趣现象的核心，其中一种现象是层间激子的形成。由于层间杂化，层间激子的形成是双层TMD中固有的，它使电子或空穴波函数在两层之间离域。

TMD单层和双层中的激子-激子相互作用具有强烈的排斥性库仑交换部分，发生在同一谷内的激子之间（图 3a）。由于其较长的寿命，可以进行远距离扩散，因此可以观察层间激子的扩散。最近，基于双层异质TMD中的层间激子的激光也已被报道。它们的 II 型能带结构是一个有效的四能级电子系统，两个层内激子（每层一个）作为上激发能级，层间激子作为下激发能级，任何层内激子能级都可以通过共振有效地激发。

激子通过有效介电常数的变化或增强的激子-载流子多体相互作用与相关电子状态相互作用。这使得通过光谱学研究电荷相关性成为可能。由于光学产生的激子群在空间上发生变化并且很大程度上处于不平衡状态，因此平衡的低能量激子群很小，并且容易出现大量的数量波动。尽管如此，莫尔激子丰富的多体物理学为探索新的设备结构和实验方法提供了充足的动力，以实现相关激子相的检测。

图1 双层TMD中的激子

图2 莫尔激子

图3层间激子的多体物理

【未来挑战与展望】

作者所综述的这些突破性成果确立了双层TMD作为研究现代物理学的宝贵平台。在这些成功的基础上，作者强调了其在量子光学、超晶格物理学等方面的巨大潜力。此外，作者指出了未来的几个主要挑战：

（1）多功能量子光源。双层TMD中莫尔激子的基本用途是作为单光子源。莫尔激子形成空间有序的量子发射体的晶格，在短寿命的层内激子的情况下，可以产生明亮的单光子流。然而，来自层内莫尔激子的光致发光尚未得到证实。因此，需要设计异质界面用于层内莫尔激子的层限制。

（2）探索莫尔几何的原位控制，从而探索莫尔激子和丰富电荷顺序的相关特性。已报道二维材料的动态旋转具备控制莫尔几何的能力。但到目前为止，这种动态旋转只能在室温下使用选定的材料进行，它是否可以推广到其他TMD或在低温下实现还有待观察。另一种方法是通过应变调整莫尔几何。与低温兼容的莫尔图案的原位应变控制对于莫尔物理的动态控制将是有前景的，从而控制与莫尔效应相关的层间激子特性。

（3）实现不同晶格的几何形状是解锁莫尔图案各种多体相图的关键。一种可能解决方案是基于外在势定义超晶格，类似于使用光学晶格来捕获冷原子。这在最近已被证明是一种使用光刻图案化石墨烯栅极在双层异质TMD中捕获层间激子的方法。然而，必须克服传统光刻的分辨率限制。为了可靠地加载单个激子并保证均匀填充，陷阱位点必须接近激子半径的长度尺度，这将需要使用创新的高分辨率光刻技术。

图4 超晶格几何的控制

总结：作者综述了双层TMD在探索量子光学和多体效应方面的多功能性，以及其中新兴的激子现象，并指出了对范德华双层的原位控制将在该领域的近期发展中发挥重要作用。虽然双层TMD已被证明是实现各种复杂物理现象的有力体系，但很明显，对新材料系统和创新器件架构的探索将大大扩展其在二维半导体结构中的潜力。有了这些进步，人们将有望探索更广泛的物理学，例如相关性和拓扑学中的平带效应、超流性、拓扑激子带、量子模拟等。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03979-1

来源：高分子科学前沿

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