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导读
2021年11月12日，国际著名期刊《自然•通讯》（Nature Communications）同期在线发表了西北工业大学化学与化工学院陈凯杰教授和张健教授团队的研究论文，分别题为“One-step ethylene production from a four component gas mixture by a single physisorbent”、“Efficient electrocatalytic acetylene semihydrogenation by electron–rich metal sites in N–heterocyclic carbene metal complexes”。
乙烯是合成诸多乙烯下游聚合产品过程中重要的化工原料之一。然而，目前乙烯的生产中存在着痕量的杂质乙炔（0.5-3%）难以去除，当前基于贵金属钯基催化剂的高温乙炔去除工艺存在着能耗高，消耗氢气作为氢源等问题。同时，其它多种杂质（乙烷，二氧化碳）的存在，使得乙烯分离流程过于繁琐，往往需要三步的高能耗分离工艺。
针对乙烯生产中多种杂质处理困难的问题，2019年陈凯杰教授团队提出串联吸附剂分离技术首次实现了乙烷/乙烯/乙炔/二氧化碳四元混合体系中乙烯的一步提纯（Science 2019, 366, 241–246）。但使用单一物理吸附剂实现复杂体系的分离仍然具有明显的工艺优势（如装填工艺简单，放大实验可行性高）。基于此，团队通过金属有机框架材料的精准结构设计，将针对多种杂质气体的特异性吸附位点，同时嵌入到单一多孔吸附材料内。首次实现了乙烷，乙炔和二氧化碳同时在单一MOFs中的对于乙烯分子的选择性吸附，进而仅通过一步吸附分离，就能够实现四元混合体系中聚合物级乙烯的高纯制备，为未来新型乙烯分离材料研发和相关工艺优化提供了重要设计思路。下载化学加APP，阅读更有效率。
针对乙烯生产中乙炔的去除工艺能耗和成本高等问题，张健教授团队于2021年7月1日在国际著名期刊《自然•催化》（Nature Catalysis）期刊上发表相关论文，提出采用清洁、安全、简单且成本较低的电催化技术去除乙烯中的乙炔杂质，并成功将乙炔杂质控制在工业要求的5 ppm以下。然而，受限于水溶液中极低的乙炔溶解度及水相反应中HER（hydrogen evolution reaction）副反应的存在,电催化乙炔半氢反应的活性和选择性有待进一步提高，并且该反应的机理研究方面尚不明确。基于此，团队基于具有三相界面的电催化反应体系，以氮杂环卡宾铜配合物为电催化剂，利用氮杂环卡宾对铜的强给电子效应及强金属亲和力，促进了乙炔吸附和乙烯解吸的动力学过程，实现了电催化乙炔半氢化性能的显著优化。相关实验结果表明：氮杂环卡宾铜中富电子铜位点可促进乙炔的亲电吸附并有助于脱附亲核性乙烯，最终有效抑制电催化乙炔半氢化过程中的副反应，表现出优异的半氢化性能。
这两篇论文的第一作者分别为西北工业大学化学与化工学院曹健玮（2019级硕士生）和张蕾副教授，西北工业大学均为论文第一完成单位，陈凯杰教授和张健教授分别为两篇论文的第一通讯作者，爱尔兰利莫瑞克大学Mike Zaworotko教授和西湖大学王涛教授为共同通讯作者。该两项研究得到了国家自然科学基金、陕西省自然科学基金等项目支持。
论文链接为：
https://www.nature.com/articles/s41467-021-26473-8.pdf
https://www.nature.com/articles/s41467-021-26853-0.pdf
来源：西北工业大学
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