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北京大学在锂离子电池正极材料的极化子现象取得系统性研究进展

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  作为一种高能量密度储能器件,锂离子电池不仅已经广泛应用于消费电子领域(如笔记本电脑、智能手机),而且也适合用于电动车中的动力电池。正极是锂电池最为重要的组成部分。在正极材料的研究中,当电子在空间上局域分布并与晶格耦合将形成极化子,极化子现象近些年逐渐引起人们更多关注,主要是因为其减弱电子导电性,不利于电子传导。研究极化子的形成机理以及如何调控极化子来提高电子导电性,逐渐成为锂离子电池正极材料研究的重要课题。

  

  图1 锂离子电池正极材料中的极化子示意图

  近年来,基于极化子在正极材料中的广泛出现和其对于电子导电性的重要研究价值,北京大学深圳研究生院新材料学院潘锋教授和郑家新副教授致力于开展极化子现象的相关机理研究,取得了系统性进展:

  在硅酸铁锂体系(Li2FeSiO4),发现Li2FeSiO4能够发生相继式的氧离子和阴离子氧化还原反应,Fe和O在电子转移过程中呈现极化子效应。这不仅解释了以前实验报道Li2FeSiO4在充放电过程中导电性非常差的原因,同时也解释了Li2FeSiO4中阴离子氧化还原能稳定循环的机理。(J. Phys. Chem. Lett. 2018, 9, 6262)

  

  图2 极化子态对导电性能影响的固体能带理论解释示意图

  在磷酸铁锂等体系(LiXPO4, X=Fe, Mn, Co, Ni),发现如果在Li位点直接替换同主族元素,由于其不能改变脱锂过程中Fe的极化子行为,对电子导电率并没有显著提升;在Fe位点掺杂Mn和Co仍有极化子出现,但Fe位置掺杂Ni会发现极化子行为接近消失,导致这一差异的原因可能是Ni-O键具有更强的共价性质。这为极化子在橄榄石型正极材料中的调控提供了理论指导。(Phys. Chem. Chem. Phys. 2019, 21, 4578)

  在超氧化钾体系(KO2),发现电子和空穴会局域在KO2体材料的二聚体上形成极化子,使得空穴极化子和带负电荷的钾离子空穴成为其主要的载流子且呈现出各向异性,其中空穴极化子影响了其电子电导率,带负电荷的钾离子空穴贡献了其离子电导率,使得其相较于广泛使用的Li2O2有了显著的性能提升。这一工作详细解释了KO2中的传输机理,为探寻新型正极材料提供了理论参考。(Phys. Chem. Chem. Phys. 2020, 22, 24480)

  近期,立足于前期积累的研究成果,潘锋教授和郑家新副教授受邀撰写锂离子电池正极材料中的极化子现象研究进展相关综述与展望,文章以“Research Progress of Theoretical Studies on Polarons in Cathode Materials of Lithium Ion Batteries”为题,作为“能源与材料化学特刊”邀稿综述发表在中国知名科学期刊《物理化学学报》上。

  文章主要从理论计算的角度出发,针对极化子的基本物理概念、理论计算判别方法、其对常见类型正极材料导电性能的影响与调控和当前研究方法的一些理论难题进行综述,并从基础研究和应用角度两个方面对未来研究方向进行展望。这篇综述和展望将为研究者从理论计算角度理解锂离子电池正极材料中的极化子现象以及未来设计高电子导电性正极材料提供重要参考。

  该工作是在郑家新副教授和潘锋教授指导下,由第一作者博士生叶耀坤和胡宗祥共同努力一起完成。该工作得到了国家材料基因工程重点研发计划、国家自然科学基金、广东省重点实验室和深圳市科技创新委员会项目的大力支持。

  来源:北京大学

  http://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB202011003

  “在看"一下嘛...

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