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首个光子雪崩纳米材料,如果我们能够感知周围的化学环境

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  哥伦比亚工程学院的研究人员报告声称,他们研发出了首个能展示“光子雪崩(photon avalanching, PA)”的纳米材料。“光子雪崩”是极端非线性光学行为和效率相结合的无与伦比的过程,从实时超分辨率光学显微镜、精确的环境(温度)传感、红外光检测到光学的模拟数字转换以及量子传感,纳米粒子实现光子雪崩这一现象可以开辟一系列广受欢迎的应用。

  

  “以前没有人在纳米材料中见过这样的雪崩现象,”机械工程副教授James Schuck说,他领导了发表在今天的《自然》杂志上的这项研究。“我们研究了这些新的单纳米颗粒级别的纳米粒子,证明了雪崩现象会在纳米材料中发生。这种精致的灵敏度可能会产生难以置信的变革。比如,设想一下如果我们能够感知到周围的化学环境,例如分子种类的实际存在或变化,我们甚至可以检测新冠病毒或者其他疾病。”

  雪崩过程指的是由一系列小扰动触发的一连串事件。除自然现象外,雪崩还广泛地存在于我们的生活中,香槟泡沫的爆裂、核爆炸、激射、神经元网络乃至金融危机等等。雪崩是非线性过程的一个极端示例,输入或激励的变化会导致输出信号的变化不成比例(通常为不成比例地增大)。为了高效地产生非线性光学信号,通常需要使用大量的材料,而到目前为止,光子雪崩的情况也是如此。

  在光学中,光子雪崩是单个光子在晶体内的吸收进而导致许多光子的发射的过程。研究人员在专用激光器中使用了光子雪崩,光子的吸收引发了光学事件的连锁反应,最终导致有效激光发射。

  

  Tm3+掺杂纳米晶体中光子雪崩的机理

  研究人员要特别注意的是,仅吸收一个光子不仅会导致大量发射的光子,而且还会导致令人惊讶的特性:发射的光子被“上转换(upconverted)”,每个光子的能量都比单个吸收光子的能量更高(颜色更蓝)。无论纳米粒子在何处,科学家都可以利用光谱红外区中的波长在组织深处的目标位置处产生大量高能光子,这些光子能更好地诱导所需要的化学变化,如杀死癌细胞。

  40多年前,光子雪崩现象就引起了人们的极大兴趣,因为研究人员认识到其极端的非线性会对从有效的上转换激光器到光学传感器和夜视设备等众多技术产生广泛影响。光子雪崩这一行为类似于电子设备中晶体管的行为,输入电压的微小变化会导致输出电流的较大变化,从而为几乎所有电子设备的运行提供必要的放大。PA 使得某些特定材料基本上能够用作光学晶体管。

  由于PA的独特光学性质,使得其可以在相对较长的时间内存储光能,因此PA几乎仅在基于镧(Ln)系的材料中进行研究。但是,要在镧系元素中实现PA一直很困难,因为它要求许多 Ln 离子之间的协作交互,同时调节损耗路径,因此通常仅限于低温下的块状材料和聚集体。

  这些局限性使PA的基础研究和使用在光子科学中处于不利地位,并导致研究人员在过去十年中几乎完全专注于材料开发中的其他上转换机制。

  在这项新研究中,Schuck和他的国际合作者团队包括劳伦斯伯克利国家实验室分子铸造厂的Bruce Cohen和Emory Chan、波兰科学院的Artur Bednarkiewicz和韩国化学技术研究所和成均馆大学的Yung Doug Suh的研究表明,通过实施一些关键的纳米粒子设计的创新,如选择镧系元素的含量和种类,他们可以成功地合成新的20nm纳米晶体,这些晶体展现了光子雪崩并证明了其极端的非线性。

  研究小组观察到,这些雪崩纳米粒子中的非线性光学响应随着入射光强度的26次幂成非线性比例地变化——入射光10%的变化导致发射光的1000%以上的变化。这种非线性远远超出了先前报道中镧系元素纳米晶体的响应。这种非凡的响应意味着雪崩纳米粒子(ANP)作为传感器显示出巨大的前景,因为局部环境的微小变化会导致粒子发出的亮度提高100-10,000倍。研究人员还发现,仅使用简单的共聚焦激光扫描显微镜,ANP中的这种巨大的非线性响应就可以实现深度亚波长的光学成像(将ANP用作发光探针或造影剂)。

  

  光子雪崩单光束超分辨率成像

  Schuck解释说:“ ANP使我们可以大大超过光学显微镜的分辨率衍射极限,并且由于其陡峭的非线性行为,它们基本上是不受约束的。”

  Schuck研究小组的一名博士生,也是该研究的主要作者Changhwan Lee补充说:“单个ANP中的极端非线性将传统的共焦显微镜转变为最新的超分辨率成像系统。”

  Schuck和他的团队现在正在研究如何使用这种前所未有的非线性行为来感测环境的变化,例如温度、压力、湿度的波动,其灵敏度尚无法实现。

  “我们对我们的发现感到非常兴奋,”Schuck说, “我们希望它们能够在传感、成像和光检测领域带来各种革命性的新应用。它们也可能在未来的光学信息处理芯片中被证明是至关重要的,因为ANP可以提供类似电子电路中单个晶体管的放大器般的响应和较小的占用空间。”

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