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【催化】TaON表面原位生长岛状空心石墨烯用于可见光驱动CO2还原

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  二氧化碳 (CO2) 是温室气体的主要代表成分,通过催化技术将CO2 还原为碳氢燃料是当今能源和环境领域关注的重点议题。光催化还原CO2依靠太阳能光辐照半导体产生具有氧化还原电势的电子-空穴对来诱发反应,避免了二次能量转化损失的问题,是实现CO2 资源化最理想的手段。然而,光生电荷在半导体催化剂体相的快速复合以及CO2热力学较为稳定导致其催化转化反应能垒高等瓶颈,一直是光催化还原CO2 大规模应用的主要挑战。

  对于半导体基光催化,担载合适的助催化剂构筑半导体/助催化剂结构,不仅可以为CO2还原提供额外的活性位点并克服CO2还原反应的热力学障碍,而且由于能级匹配理论上还可以与半导体复合形成肖特基结,有助于光生电荷分离,因而大大提高半导体光催化体系的催化反应活性。非贵金属石墨烯具有增强CO2吸附和促进光生电子转移的特性,引入石墨烯作为助催化剂用于调优光催化CO2还原有着广泛的研究。

  鉴于此,近日,杭州电子科技大学裴浪博士、元勇军副教授、钟家松副教授等人在南京大学邹志刚院士和闫世成教授指导及帮助下,选择具有可见光响应的 n型半导体TaON作为研究对象,在其表面原位生长均匀分布的岛状空心石墨烯助催化剂 (如图1所示),实现了高效光催化CO2还原。其中,所构造的TaON@G光催化剂具有利于电荷分离和转移的异质结界面,利于CO 2 吸附和活化的中空纳米岛状石墨烯,以及利于诱导氧化还原半反应空间分离的分层次结构。

  

  图1. 分级结构的TaON@石墨烯制备过程。

  此外,通过一系列的谱学测试以及理论计算发现,高功函石墨烯作为强电子受体与n型半导体TaON耦合能快速抽取TaON中的电子,使得石墨烯表面的局部电子密度增加,费米能级提升。通常电子向CO2分子高效注入被认为是CO2活化的关键步骤,催化剂表面呈现电子富集态是CO2分子活化的重要过程。在TaON@G催化CO2还原过程中,大量的光生电子被富集在岛状石墨烯表面大大增强了石墨烯与CO2之间的相互作用,从而弱化了CO2中的C=O键,使其活化能垒降低 (如图3所示),从而加速了CO2还原反应动力学。

  

  图2. (a,b) 不同催化剂产生CH4的比较;(c) TaON@G催化剂的稳定性测试;(d) 以13CO2同位素为碳源产生CH4的GC-MS分析。

  

  图3. (a) 差分电荷密度图;(b) 态密度分析;(c) CO2吸附能计算;(d, e) TaON@G催化体系CO2还原工作原理示意图。

  总之,这项工作为半导体/助催化剂光催化体系的设计和构筑提供了简单可行的策略和研究思路,同时对研究石墨烯催化机理和调节催化剂的电子性质来实现CO2还原具有指导意义。该工作近期发表在国际催化领域顶尖期刊ACS Catalysis 上。

  In Situ-Grown Island-Shaped Hollow Graphene on TaON with Spatially Separated Active Sites Achieving Enhanced Visible-Light CO2 Reduction

  Lang Pei*, Yongjun Yuan, Wangfeng Bai, Taozhu Li, Heng Zhu, Zhanfeng Ma, Jiasong Zhong*, Shicheng Yan*, Zhigang Zou

  ACS Catal., 2020, 10, 15083–15091, DOI: 10.1021/acscatal.0c03918

  文章来源:X-MOL资讯

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