橡树岭国家实验室Nature子刊：新方法！可预测复杂高温合金性能

导读：高温合金设计需要同时考虑多种不同尺度的机制。本文提出了一个新方法将高度相关的物理学与机器学习（ML）相结合，以9~12 wt％Cr钢的屈服强度为例来预测复杂的高温合金性能。将合成合金特征纳入数据集，捕获微观结构和相变。通过相关分析发现了影响9Cr屈服强度的高冲击特征，与公认的强化机理一致。作为验证过程的一部分，针对温度对子数据集的一致性进行了广泛的评估，然后针对经过训练的ML模型的边界条件进行了完善。使用ML模型预测的9Cr钢的屈服强度与实验非常吻合。当前的方法在询问ML模型时引入了物理上有意义的约束条件，可准确预测应用于数据驱动材料的假设合金的性能。

由数据分析辅助的材料设计是材料科学和工程的一个新兴领域，相对于仅基于实验研究或基于物理模拟的传统材料开发方法，它可以降低成本、风险和时间。由于它们的复杂性（例如，化学，熔融过程，热机械过程，热处理以及由此产生的微观结构）， 通过机器学习（ML）进行高温合金的合理设计需要一个涵盖以下各个方面的综合数据：多组分，多相，多物理场，多尺度和多重强化机制，以及加工条件对最终产品性能的重大影响。

以往大多数用ML来预测高温合金性能的研究都是以合金成分和简单的加工条件为特征。 虽然这些方法可以利用几十年来积累的实验数据，但由于缺乏物理约束，在输入数据的范围之外对这些模型进行外推(甚至内插)是有风险的。有人尝试将原子级特征，例如原子半径/体积、电负性、内聚能和局部电负性错配，用于预测高温合金性能，在较大长度尺度(即微尺度和中尺度)发生的现象/机制相关的特征可能对合金产生更大的影响。

对于高温合金设计，物理信息，如微观组织是表征过程-结构-性能相关性的关键。但是，对于许多材料系统（尤其是高温合金），CALPHAD与微观结构相关的合成特征通常是不够的，因为微观结构会随时间变化，并且强化机制会随着施加的应力和温度而变化。以9-12wt％Cr马氏体-铁素体钢（以下称为9Cr钢）为例。这类合金由回火的马氏体微观结构组成，其中温度对于强化机制起着关键作用。精细的奥氏体晶粒/小块/板条结构和位错密度显著控制了室温强度。随着温度升高，最高到600–650°C，第二相沉淀，即M23C6（M = Fe，Cr和Mn），MX（M：主要是V，X：C和N），甚至在晶粒内部或沿着这些子边界的Laves相，对强化起重要作用。高于700°C，微观结构的不稳定性，例如快速的沉淀粗化，恢复和/或重结晶，会导致机械强度的显着降低。 除了微观结构信息外，还应考虑相关特征，例如相变温度。这些相变温度是直接与马氏体组织演变相关，影响它们的初始机械性能以及长期的微观结构稳定性。

基于此，美国橡树岭国家实验室Dongwon Shin教授团队创新性的 将高度相关的物理学耦合到ML模型中以预测多相和多组分高温合金性能。相关研究结果以题为“Coupling physics in machine learning to predict properties of high-temperatures alloys Corrosion resistance enhancement of CoCrFeMnNi high-entropy alloy fabricated by additive manufacturing”发表在Nature子刊npj Computational Materials上。论文链接：https://www.nature.com/articles/s41524-020-00407-2 图1说明了本研究中使用的9Cr钢屈服强度数据集的结构。数据集中的这些特征与9Cr屈服强度之间的相关性被定量确定，并与普遍接受的机制进行比较。评估了有代表性的ML模型的性能，此外，还进行了额外的工作，以评估ML模型在预测9Cr钢的PAGS时的性能。 图1 9Cr数据集中的特征 9Cr数据分析中考虑的合金特征。 1/2组是原始实验数据，3/4组是计算的合成合金特征。该数据集涵盖了从室温到800°C的数据，温度旁边的括号中的值表示每个温度下的数据点数
图2.基于相关性分析的机器学习准确性。 以原始实验数据（成分，处理和测试条件以及PAGS）为函数的五个训练过的ML模型（BR贝叶斯岭回归；LR线性回归；NN最近邻；RF随机森林；SVM支持向量机）的准确性 整个9Cr数据集中排名最高的要素的数量。每个模型的超参数最多可进行150次迭代以获得最佳参数。每个模型接受十次训练以确定平均准确度及其标准偏差。
图3.不同温度下子集数据的相关性分析。所有特征（组成，加工和测试条件，微观结构和相变温度，请参见表1）与选定代表温度下的屈服强度之间的相关性分析结果。给出了200°C（低温），550°C和650°C（中至高温）以及750°C（高于使用温度）的45个特征中前10个和后10个特征的相关系数。
图4.各个温度子数据集的ML性能。根据MIC和b PCC分析得出的经过训练的ML模型（以随机森林为例）的精度与温度和顶级特征数的关系。对模型进行了十次训练，以确定平均准确度及其标准偏差（误差线）。每个模型的超参数最多可进行150次迭代以获得最佳参数。垂直虚线指示从哪里开始出现数据不足和相关功能的问题。 图5.截断（≤650°C）数据集中所有合金特征与屈服强度之间的相关性分析。 a来自MIC的排名前20位的特征和| PCC |来自的相应特征，以及b来自PCC分析的前10名和后10名特征。
图6. ML性能与排名最高的功能数量的关系。五个经过训练的ML模型（BR贝叶斯岭回归；LR线性回归；NN最近邻；RF随机森林；SVM支持向量机回归）在预测屈服强度方面的准确性。这些模型接受了高通量计算中合成的合成特征的训练，这些特征是截断的数据集（≤650°C）中排名最高的特征的数量的函数。每个模型的超参数最多可进行150次迭代以获得最佳参数。每个模型经过十次训练，以确定平均准确度及其标准偏差（误差线）。
图7.具有MIC和PCC分析的前10个特征的具有随机森林（RF）的9Cr钢的实验屈服强度与预测屈服强度。 MAE代表平均绝对误差（MAE）。
图8.实验和预测的具有随机森林（RF）的9Cr钢的PAGS，具有MIC和PCC分析的前10个特征。 MAE代表平均绝对误差（MAE）。
综述所述，这项研究表明， 可以使用具有高度相关性和物理意义的特征来训练高保真替代模型。当在数据驱动的材料设计中询问训练有素的ML模型时，这种物理约束有效地防止了假想的候选合金的性能预测，通过整合超出本研究可实现的其他合金物理/化学特征，可以进一步扩展当前工作中演示的方法。