1859年夏，19岁的呤唎抵达香港，从到来的第一天起，他就对和中国人相处产生了浓厚的兴趣。然而，随着在中国生活的时间越来越长，他对清政府的印象也越来越坏。而此时，迅速发展的太平天国运动已经引起了各方面的注意，呤唎也非常希望能太平军。于是，他通过一艘来往于上海和太平军辖区的商船进入太平军辖区，并在苏州见到了忠王李秀成。
那时，李秀成刚从上海撤军，其部下有数百人死于英军的炮火，他本人的面部也被大炮击伤，但当听说呤唎求见时，他还是立刻答应了。会面的过程让呤唎一直念念不忘。李秀成从王位上站起来，用英国礼节和呤唎握手，并请呤唎坐在他身旁。临别，在得知呤唎自愿加入太平军后，李秀成又特别委任他一个名誉职位。于是，在太平军各首领的祝贺中，呤唎成了太平军中的一员“洋兄弟”，同时也成为英国对华政策的反对者。
然而，太平军越是友好地招待呤唎，呤唎越感到不安，因为他的国家正在与清军联手对付太平军。在呤唎看来，太平军已把清政府对待“外夷”“洋鬼子”的闭关政策和排外政策一变而为亲善友好的政策，阻挠太平天国运动对英国是没有什么好处的。更何况，太平天国已建立起完善的行政制度并拥有了辽阔的辖区，理应被视为一个具有法律地位的外交对象，而不是什么叛军。在这种情况下，英国出兵干涉太平天国，正如干涉美国南北战争一样荒谬。
在太平军中，呤唎曾带炮队出征，但的时间是教授太平军炮术，或教授太平军操演一种中西参半的阵法。此外，呤唎还把他所知道的铸造炮弹、制造信线和炮位瞄准的全部知识教给了一个姓余的军官。
1863年5月，眼见天京雨花台要塞即将失守，正向皖北进军的李秀成回兵急救，此时，呤唎正奉命守卫天京九洑洲要塞。李秀成的部队一到江北，呤唎就派出12个“洋兄弟”乘大木船去迎敌，以掩护李秀成部渡江。清军随即集结了上千炮艇开始围攻九洑洲，呤唎等人被团团围困，他本人也被一枚子弹击中，失去了知觉。
1863年9月，伤愈后的呤唎得到李秀成新的委任—除了成立一支教练军外，他还要再组建一支包括两三艘汽轮的舰队配合作战。此时，戈登正配合清军天天攻击太平军在苏州外围的阵地，李秀成很想俘获一艘敌船，就把这个任务派给了呤唎。
11月14日，潜往上海的呤唎得知有一艘“飞而复来”号敌轮将从苏州附近来上海，马上决定和同伴怀特一起夺船。行动进行得很顺利，但麻烦也随之而来。上海怡和洋行在给香港公司职员的信中，把夺船的呤唎等人称为“洋匪”，戈登的秘书威尔生则直接称呤唎此举犯下的是“海盗罪”。对此，呤唎后来在《太平天国革命亲历记》一书中写道：“如果直接由太平军总司令委任的我是一名海盗，那么并未受到清军委任而仅由清朝地方官吏雇佣的英满分遣队司令戈登少校又是什么身份呢？”
在无锡失陷前四天，即1863年12月8日，呤唎奉命再往上海、宁波采办兵船。当他和怀特准备出发时，李秀成约见了他，希望他向外国人宣告天平天国的愿望和主张。可到上海不到一周，呤唎就听到了怀特被英国领事逮捕的消息，理由是他为太平军服务，并以“海盗罪”夺走了“飞而复来”号。几天后，本就有病在身的怀特死于狱中。同时，清廷的密探一直在追捕呤唎，使他无法在上海开展活动，而且医生也说他已积劳成疾，应转地疗养。无奈之下，呤唎只好返回英国。
1864年7月，天京失守，太平天国运动随即宣告失败，但太平军余部仍在作战。英国国会和舆论依旧在为是否应干涉太平天国而争执不已。此时，呤唎已经回到了英国，而且决定“投戈握笔”，写一本书描写他参加太平军的冒险经历，即后世流传的《太平天国革命亲历记》。
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